2015年5月21日，開始隨少女時代出演真人秀節目《Channel少女時代》；8月20日，隨組合發行第五張正規專輯《Lion Heart》；12月5日，參加了在中國北京舉行的“尖叫2016愛奇藝之夜”，並代表組合少女時代領取了亞洲最佳組合和年度音樂大獎；12月31日，與金成柱攜手，擔任了MBC歌謠大賞主持人 。
2016年3月11日，林允兒公開首張個人單曲《德壽宮石牆路的春天》；4月3日，與林更新、金楨勳、賈青等領銜主演的古裝劇《武神趙子龍》首播，林允兒在劇中分別飾演了面貌嬌美，家境優越又不諳世事的“夏侯輕衣”和性格直爽，驕縱跋扈又俠肝義膽的“馬玉柔”，這是其首次來中國拍戲；8月3日，她的個人首張中文數字專輯《Blossom》發行。
西裝雙排扣的設計更顯莊重典雅，V字領的西裝很好的展現出林允兒優美的鎖骨線條，更顯性感，同時更顯林允兒脖子白皙修長。黑色的裙裝很好的和西裝上衣“融”為了一體，時尚莊重的同時又不失性感迷人，但是露出的美腿好像不是特別修長筆直，讓林允兒168釐米的身高看起來大打折扣，相比宋茜的大長腿差距還是有點大的。
2017年1月18日，與玄彬、劉海鎮、金柱赫等共同主演的動作電影《共助》上映，林允兒飾演沒錢、沒工作、沒男友，但卻樂觀且自信心爆棚的“樸敏榮”，並由此獲得了第53屆韓國百想藝術大賞電影部門最佳人氣女演員；7月17日，其領銜主演的古裝愛情劇《王在相愛》首播，她在劇中飾演的則是性格奔放灑脫，猶如草原上一匹駿馬的高麗首富之女殷珊 。
8月7日，隨組合發行第6張正規專輯《Holiday Night》。9月8日，公開單曲《You Are My Star》。10月12日，擔任第22屆釜山電影節開幕式主持；11月14日，獲得了第2屆Asia Artist Awards演員部門人氣賞。
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