桂綸鎂雖然長得不是很美，但是很清純，讓人看了有種清新撲面之感，也正是因為如此她拍出很多學生劇。比如和陳柏霖合作的電影《藍色大門》，這是她的處女作，也奠定著她開啟演藝事業的篇章。
也正因為她 身上特有的清純氣質，周杰倫自導自演的電影《不能說的秘密》找到了她，問她願不願意合作。這部電影是周杰倫傾注了很多心血去完成的作品，他要做的是盡善盡美，電影裡的鋼琴鏡頭都是實拍。
桂綸鎂和周杰倫其中有一場四手聯彈的戲，雖然桂綸鎂以前學過鋼琴，但畢竟已經過去10多年了，也早已生疏，所以在拍攝過程中，桂綸鎂都跟不上週杰倫的節奏，越想彈好越彈不好，每次彈不好，周杰倫一句“好，再來一次”這場戲就這樣重複拍了70次，一向好脾氣的周杰倫臉也黑下來了。對此桂綸鎂印象非常深刻，可能一生都難忘吧。
雖然過程很辛苦，不過她也很感謝周杰倫的栽培，因為《不能說的秘密》她走進了很多觀眾的視野，後來她憑藉愛情片《女朋友·男朋友》手摘第49屆臺灣電影金馬獎和第55屆亞太影展雙料最佳女主角，後又憑藉《聖誕玫瑰》、《龍門飛甲》、《白日焰火》《觸不可及》一次次獲得各大獎項，是文藝愛情片的收視小花。
然而在感情上卻讓人唏噓，在2005年桂綸鎂和戴立忍合作《經過》被傳出戀情，當時桂綸鎂23歲，而戴立忍40歲，雖然相差17歲，但兩人卻沒有溝通障礙，經常會拍到兩人攜手同行的親密照。有說有笑，連鏡頭對著他們都渾然不覺。
戴立忍是演員，導演，曾憑藉《不能沒有你》獲得最佳影片獎、百家傳媒年度致敬電影人、最佳導演獎以及第4屆亞洲電影大獎最佳影片獎。確實是一個實力派演員及導演。
然而和張靚穎在演唱會當著所有人面逼婚馮珂不同，桂綸鎂這17年來選擇默默守護，卻等不來他的一句“我們結婚吧”。對於兩人最終感情走向結束，桂綸鎂也沒有鬱郁不得終，她還是覺得至少愛過，就無憾了。
有些 感情走著走著就淡了，沒了線索無從追蹤。真的讓人很寒心，不過這也是一種成長吧，只有經歷過了，才懂得什麼叫人生，也才懂得如何愛自己愛別人。
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