PNAS：黑磷單晶的高壓研究重要進展！

黑磷是磷的一種同素異形體，常壓下具有二維層狀結構，是直接帶隙半導體。自從2014年復旦大學教授張遠波和中國科學技術大學教授陳仙輝等發現二維黑磷場效應晶體管表現出很高的載流子遷移率和良好的I-V特性，

早期的高壓研究顯示，黑磷在常壓下具有正交結構（A17相），高壓下會經歷兩個結構相變，分別在約5GPa和10GPa依次轉變為菱方結構（A7相）和簡單立方結構（SC），而且這兩個高壓相在低溫下都出現超導電性。最近，人們利用活塞-圓筒壓腔在2.5GPa的靜水壓範圍內對黑磷單晶開展了詳細研究，發現其在約1GPa還會發生Lifshiz轉變，從半導體轉變為具有非平庸貝里相位的拓撲半金屬，磁電阻和霍爾電阻均表現出明顯的量子振盪以及具有手性反常的負磁阻行為。然而，由於高壓技術的限制，人們對A7和SC這兩個高壓相的磁電阻行為，尤其是在較好靜水壓下的內稟性質還缺乏系統的研究。

最近，中科院物理所/北京凝聚態物理國家研究中心極端條件物理重點實驗室EX6組博士孫建平、研究員

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http://www.pnas.org/content/115/40/9935

他們首先利用六面砧裝置測試了黑磷單晶的室溫電阻率隨壓力的依賴關係，如圖1所示，電阻率在~1GPa、5GPa和10GPa表現出明顯的反常，分別對應A17相的Lifshitz轉變、A17-A7和A7-SC結構相變，與之前的高壓研究結果吻合。

圖1. 黑磷單晶的結構相變與電阻的壓力依賴關係。

然後，他們對不同的高壓電子相開展了詳細的磁電輸運性質測量，如圖2-5所示：當黑磷在A17相內經歷Lifshtz轉變後，零場電阻率表現為金屬行為，且電阻率值隨壓力升高逐漸降低，當施加8.5T磁場後，低溫電阻率呈半導體特徵，在很大溫區表現出巨大的正磁阻效應，在2GPa、1.5K、8.5T時MR高達4×105%，此外低溫下還伴有明顯的SdH量子振盪（圖3），但是沒有超導電性；然而，當黑磷在5GPa以上進入A7相之後，零場電阻率在低溫3-5K出現超導電性（圖5），同時仍然表現出很大的正磁阻效應，在5.5GPa、1.5K、8.5T時MR達到了~2×103%，具有如此大正磁阻的超導體是很少見的，非常值得深入研究；

圖2. (a) 黑磷單晶在不同壓力（1-15GPa）和不同磁場(0T, 8.5T)下的電阻率隨溫度的依賴曲線；(b)歸一化的磁電阻隨溫度的依賴關係；(c)黑磷的高壓相在1.5K時的磁阻隨磁場的變化關係。

圖3. 黑磷單晶在A17相不同壓力下的1.5K量子震盪數據。

圖5. (a)黑磷單晶的超導轉變隨壓力的演化關係；(b)超導轉變臨界場隨壓力的變化關係。

當黑磷在10GPa以上進入SC相以後，其電阻率表現出簡單金屬行為，超導轉變溫度逐漸升高，12GPa時達到最高的7.5K，然後隨壓力升高又逐漸降低，15GPa時降至5.8K（圖5），正常態的正磁阻值也急劇減小到典型金屬範圍，1.5K、8.5T時MR ~20%。通過修正的Kohler模型對磁電阻數據進行擬合，發現A17相的載流子遷移率非常高（~104cm2V-1S-1），這可能是其具有巨大正磁阻的起源，在經歷A7和SC相轉變後遷移率逐步減小，同時對霍爾電阻率分析顯示，有效載流子濃度逐步得到提升，但在A17和A7相中霍爾電阻隨磁場均出現正負號變化（圖4），表明黑磷在這兩個相都具有補償半金屬特徵。

圖4. 黑磷單晶在1.5K不同壓力下的霍爾電阻ρxy隨磁場的依賴關係。

此外，通過第一性原理計算，他們還利用McMillian–Allen–Dynes公式很好地重現了簡單立方相的超導轉變溫度。以上研究結果對全面理解黑磷單晶不同高壓相的電子行為提供了重要參考信息。

該工作得到科技部重點研發計劃（2018YFA0305700、2017YFA0302901）、國家自然科學基金委（11574377、11874400、11474331)、中科院B類先導專項(XDB07020100)和前沿重點項目(QYZDB-SSW-SLH013)的支持。（來源：中科院物理所）

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關鍵字: 大學 東尼·霍爾 高壓