保持創新！一個兩百多年的老技術照樣可發Science

DOI:10.1126/science.aax6873

背景介紹電化學沉積是一種具有200多年曆史的電化學方法，常用於在導電基底上形成薄而保形的金屬塗層。近年來，隨著二次/可充電電池的快速發展，電化學沉積又重新受到人們的關注。在以活性金屬（Li, Na, K, Ca, Mg, Zn, Al等）為負極的可逆電池中，電化學沉積決定了電池的可逆性。在循環過程中，金屬傾向於在液-固界面進行不規則和非平面電沉積，這導致了活性物質的損失，大大限制了金屬負極材料在高能可充電電池中的使用。此外，電極間不均勻或枝狀的金屬沉積物還有可能導致短路，進而帶來起火，爆炸等安全問題。

本文亮點

1. 本文報道了一種外延機制來調控金屬負極的成核，生長和可逆性。

2. 定義了可逆外延電沉積金屬的晶體學，表面織構化和電化學標準，並以鋅（Zn）為例（一種安全，低成本且能量密集的電池負極材料）證明了其有效性。

3. 石墨烯與Zn的晶格失配率低，可驅動Zn進行定向沉積。所得的外延Zn負極在數千個循環中（中等或高倍率下）顯示出極好的可逆性。金屬的可逆電化學外延生長為製備具有高可逆性的高能量密度電池提供了一條通用途徑。

圖文解析

圖1. Zn的電化學生長模式

要點：在電池充電期間，具有選定晶體對稱性和晶格參數的電化學惰性中間相將理想地促進異質外延形核和金屬負極在無應變狀態下的生長。一旦晶核覆蓋了基底，沉積的金屬層將進行同質外延沉積（圖1A）以形成均勻的金屬塗層。在放電時，金屬被剝離，而基板保持完好無損，因此可用於後續的充電和放電循環。

圖2. 外延襯底的製備，其中石墨烯片平行於襯底。

要點：外延襯底的選擇與製備是該方法最核心與關鍵之處。

圖3. 鋅沉積物的SEM圖片。

要點：外延電沉積有兩個階段：第一階段，Zn和石墨烯之間的異質外延（圖3，A至D），第二階段，石墨烯表面被完全佔據後，Zn的均質外延（圖3，E, F）.

圖4. 外延Zn金屬負極的電化學性能。

要點：外延Zn金屬負極具有非常優異的可逆性，在1000個循環中，庫倫效率大於 99％。

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