李莫愁本為古墓派弟子，因按捺不住古墓淡泊的生活而脫離古墓派，多年獨自行走江湖。因愛慕的陸展元移情何沅君，而身心大受打擊，因愛成恨，成為殺人如麻的女魔頭。為報負愛之仇竟將陸家滅門，甚至連一些和何沅君的姓名有關的人也照殺無誤。妒恨師父偏愛小龍女，為奪取師門秘笈《玉女心經》不擇手段。殺人之時會在別人家中印上與被殺人數相同的血手印。曾被江南七怪之首柯鎮惡評其實力不亞於當年黑風雙煞之一鐵屍梅超風。而且在楊過出古墓時，已經身負“玉女心經”和“九陰真經”兩大江湖頂級神功。但是為什麼在幫助陸無雙、程英姐妹時，仍然不是李莫愁的對手？
其實這一切都是因為李莫愁也有一本高深的武功秘籍《五毒奇經》又名《五毒秘籍》（就是陸無雙逃跑時偷走的那本秘籍）。說起這本秘籍可是大有來頭，相傳當年歐陽烈、歐陽鋒兄弟天山困於白駝山谷，於絕望之際得五毒真人姜太虛所留的《五毒奇經》。不料一陣狂風，吹走其中五頁羊皮紙，僅得七頁。後來，歐陽烈、歐陽鋒兄弟據此練成一身絕技，歐陽鋒的“蛤蟆功”也是根據這本秘籍而悟出的絕世武功。
奈何歐陽峰因逆練《九陰真經》而神智大亂，李莫愁趁白駝山莊空虛之際，盜取《五毒奇經》致使結仇“西毒”歐陽鋒，並被追殺。走投無路之時，逃回古墓被上一代古墓派掌門（李莫愁和小龍女的師傅)所救，而古墓掌門也因此深受內傷而死，留下遺囑傳位給小龍女。
李莫愁根據《五毒奇經》創出“五毒神掌”（又名“赤練神掌”），從而名震江湖。楊過雖然習練了《九陰真經》和《玉女心經》但是必定時間較短，而且習練不專，所以直到後來的絕情谷之戰，才能打敗李莫愁。
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