近日，北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦課題組詳細總結了固態電解質中金屬鋰枝晶的生長機理，該研究探討了聚合物和無機固態電解質中的枝晶生長模式，分析了現有的枝晶抑制策略存在的問題，並展望了固態電解質中抑制鋰枝晶的下一步研究重點 。該研究成果以《Controlling the Dendrite Growth in Solid-State Electrolytes》為題在線發表在能源材料類頂級國際期刊《ACS Energy letters》（《美國化學會－能源快報》，影響因子16.331）上。本文的通訊作者為黃佳琦教授，第一作者為北京理工大學材料學院/前沿交叉科學研究院博士後劉鶴，合作單位包括清華大學、深圳大學、德累斯頓工業大學、弗勞恩霍夫研究協會材料與束技術研究所。
金屬鋰負極作為電池領域的“聖盃”電極，有望顯著提高電池的能量密度，但嚴重的枝晶生長問題限制了其實際應用。一般認為，固態電解質的高機械模量，能夠有效的抑制金屬鋰負極的枝晶生長（圖1a）。而且，固態電解質具有不燃、不易洩露、寬電壓窗口等優異特性，被認為是替代液態電解質的理想材料。但是，隨著研究的不斷深入，研究者發現，在實際工作的金屬鋰電池中，由於固態電解質本身的缺陷和不均勻固固界面的存在，使得固態金屬鋰電池中仍然存在嚴重的枝晶生長問題。固態電解質中枝晶導致的短路問題可能比液態電解質更加嚴重（圖1b）。
該研究團隊首先分析了聚合物材料中的枝晶生長行為。聚合物材料的柔性好，易於大面積製備，已經在商業上有成功的案例。但是由於其離子導率和鋰離子遷移數都較低，使得聚合物材料需要在高溫下操作，降低了其機械模量。聚合物電解質中的枝晶生長問題較為顯著，通過摻雜和複合等策略可以在一定程度上調控鋰離子的沉積行為，緩解枝晶的出現。
圖1（a）無缺陷的理想固態電解質具備抑制枝晶生長的潛力；（b）實際固態電解質由於自身缺陷和較差的界面行為，存在嚴重的金屬鋰枝晶生長行為。
相比於聚合物電解質，無機固態電解質的機械模量高、離子導率和鋰離子遷移數都較高，被認為是理想的抑制枝晶生長材料。但是，無機電解質中的晶界、孔洞、一定的電子導電性、與金屬鋰差的固固界面接觸等原因，使得無機固態電解質仍然存在嚴重的枝晶生長問題。
該工作通過詳細分析固態電解質中金屬鋰枝晶的生長行為，為固態金屬鋰電池中的鋰離子輸運和沉積行為調控提供了新的理解，為實現安全且高效的固態金屬鋰電池提供了新思路和新方法。
來源 北京理工大學學術網
論文詳情：
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.9b02660
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