本文來自楊未強，宋銳，韓凱，侯靜，國防科技大學前沿交叉學科學院，國防科技大學 脈衝功率激光技術國家重點實驗室，僅做交流學習之用，感謝分享！
超連續譜光源，被形象地稱為白光激光，是一種新型激光器，同時具有普通光源( 自發輻射光)的寬光譜特性和單色激光光源的方向性、高空間相干性、高亮度等特徵。超連續譜的產生通常是指窄帶激光入射到非線性介質後，入射激光在多種非線性效應( 如調製不穩定性、自相位調製、交叉相位調製、四波混頻、孤子自頻移和受激拉曼散射等) 和色散的綜合影響下，光譜得到極大展寬的現象。
1970 年，美國 Alfano 等首次報道了超連續譜的產生，利用皮秒激光泵浦固體非線性介質( BK7 光學玻璃) ，獲得了光譜範圍覆蓋 400 ～700 nm的超連續譜光源。早期超連續譜的產生主要集中在固體、氣體和液體等非線性介質中，不僅需要極高峰值功率的入射激光，而且由此獲得的超連續譜光束質量較差，應用也受限。光纖可以很好地將激光約束在光纖纖芯中，增加激光與物質相互作用的非線性效應，降低超連續譜產生對激光功率的要求，提升輸出光的光束質量，是超連續譜產生的理想介質。早在 1976 年，就有光纖中產生超連續譜的報道，但是由於缺乏高功率脈衝光纖激光器和更有效的高非線性光纖，超連續譜激光光源研究進展緩慢。光子晶體光纖( Photonic Crystal Fiber，PCF) 的發明和脈衝光纖激光器的性能提升，極大地促進了超連續譜的飛速發展。PCF具有非線性係數高、色散靈活可調等優良特性，非常適合超連續譜的產生。1996年第一根PCF成功製備，2000 年貝爾實驗室 Ranka 等首次報道了基於 PCF 的超連續譜激光實驗研究，獲得了光譜覆蓋 400 ～ 1500 nm 的高光束質量超連續譜光源，自此開啟了超連續譜光源研究的新春天，該領域成為新的研究熱點。
經多年發展，超連續譜的產生已有多種解決方案，在泵浦選擇上有連續波激光、納秒激光、皮秒激光、飛秒激光等，產生超連續譜的非線性介質有PCF、普通光纖、增益光纖、軟玻璃光纖等，超連續譜激光的光譜範圍可以輕易覆蓋可見至近紅外波段，還可延伸至紫外、中紅外波段，甚至遠紅外波段。超連續譜光源也獲得了諸多實際應用，如光纖通信、精密時間及頻率測量、光學相干層析成像和非線性光譜學等。本文重點介紹以光纖為非線性介質的超連續譜研究進展情況。
1 可見光波段增強的超連續譜光源產生
可見光波段增強的超連續譜通常簡稱為可見光超連續譜，該類型光源在生物醫療成像領域有著重要應用，如光學相干層析成像、熒光共焦顯微成像、相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像等。脈衝激光泵浦 PCF 是產生可見光超連續譜的常用方案，通常有三種增加可見光成分的基本方法: 一 是，通過 PCF 的物理結構參數，靈活改變光纖的色散特性，從而滿足可見光產生所需的匹配條件;二是，通過改變 PCF 的摻雜材料，調整光纖的色散和非線性特性，促進可見光產生; 三是，採用多波長泵浦PCF，充分利用自相位調製、四波混頻等非線性效應產生可見光成分。也可綜合使用幾種基本方法來產生可見光超連續譜。
採用高空氣比的PCF、拉錐 PCF或級聯PCF都屬於改變 PCF 結構參數提升可見光成分的方法。改變結構參數以及改變 PCF 的摻雜材料，都是為了調整光纖的群速度色散和非線性係數，使光譜在演化過程中更容易滿足群速度匹配條件，以及獲得更高效的非線性效應，從而有利於短波長光譜成分的產生。2008 年，英國巴斯大學 Stone 等對比分析了不同結構 PCF 對可見光超連續譜產生的影響。實驗中使用的 PCF 參數和試驗結果如圖 1 所示。圖 1( a) 為常規單模無截止( Endless Single Mode，ESM) 光纖，圖 1( b) 為高空氣孔佔空比光纖，兩種光纖的纖芯尺寸均為4. 7 μm，空氣孔佔空比分別為 0. 43 和 0. 77。圖 1( c) 為不同光纖的群折射率曲線，圖中直線為不同輸出功率下超連續譜的長波邊界和短波邊界的連線，圖 1 ( c) 中的插圖為超連續譜的短波邊界。使用高空氣孔佔空比的 PCF 明顯拓展了超連續譜向可見光展寬的程度，和常規的單模無截止 PCF 相比，高空氣孔佔空比 PCF 在長波長區域的群折射率曲線更為陡峭，更容易實現與短波長區域的群速度匹配，有利於光譜的藍移。
光纖中摻雜化合物可以提高 PCF 的非線性， 如 PCF 中摻雜 GeO2 可以增強拉曼響應和克爾效應，但摻雜使光纖的零色散波長紅移，為有效產生可見光超連續譜，通常需要拉錐或特殊結構設計( 如 Y 形芯) 改變光纖參數。多波長泵浦方案中，可通過非線性晶體倍頻產生多波長泵浦源，或者通過 PCF 四波混頻獲得多波長泵浦源後再級聯另一種 PCF 產生可見光超連續譜。
在遙感成像、遙感探測等領域，期望獲得更高功率的超連續譜光源。為獲得較高的非線性係數，用於產生超連續譜的 PCF 模場面積通常較小。而作為超連續譜產生的泵浦激光，為獲得高功率需要選用較大模場面積的增益光纖。高功率超連續譜產生過程中選用的增益光纖與PCF的模場面積相差數倍甚至一個數量級以上。因此，為實現高功率超連續譜光源，不僅需要攻克高光束質量的脈衝光纖激光器、高性能光子晶體光纖設計與製作等關鍵技術，還需要解決大模場光纖與 PCF 的低損耗熔接問題，目前常採用的技術方案有光纖拉錐、PCF選擇性空氣孔塌縮、增加過渡光纖等。當前，基於單芯 PCF 的可見光超連續譜輸出功率已突破百瓦量級。2018 年，中國工程物理研究院 Zhao 等基於單芯 PCF 實現了輸出功率為 215 W 的可見光超連續譜光源，實驗結構和輸出光譜如圖2所示。實驗採用功率為556 W的皮秒脈衝光纖激光器泵浦一段纖芯直徑為4. 8 μm 的 PCF，獲得了輸出功率為 215 W 的超連續譜，光譜覆蓋 480 ～ 2000 nm，首次報道了光譜覆蓋 500 nm 以下可見光，輸出功率超過 200 W的超連續譜光源。
單芯 PCF 的模場面積較小，進一步提升功率的難度較大。從理論上講，採用多芯 PCF 在大功率可見光超連續譜產生方面具有較大潛力，多芯PCF 的有效模場面積大，容易實現與泵浦激光的模場匹配，可承受更高的功率，而且結構設計靈活，可獲得有利於可見光超連續譜產生的色散特性。近年來，基於多芯 PCF 的可見光超連續譜輸出功率得到了不斷提升。2017 年，國防科技大學 Qi 等以七芯 PCF 為非線性介質，獲得了輸出功率為 80. 7 W、光譜覆蓋 350 ～ 2400 nm 的可見光超連續譜，實驗結果如圖 3( a) 所示，超連續譜在整個可見光波段的譜功率密度均大於50 mW/nm。圖 3( b) 為實驗中所使用的七芯PCF 截面圖，其空氣孔直徑、間距和佔空比分別為3. 33 μm、3. 91 μm 和 0. 85。
2 近紅外波段超連續譜光源產生
近紅外波段超連續譜光源是指輸出光譜的主要成分處於 0. 8 ～ 2. 5 μm 之間的超連續譜。當前，產生近紅外波段超連續譜的方式主要有以下三種: 一是使用脈衝光纖激光器泵浦 PCF 或普通光纖; 二是在脈衝光纖放大器中直接產生近紅外超連續譜; 三是用隨機光纖激光器產生近紅外超連續譜。
使用脈衝光纖激光器泵浦 PCF 產生近紅外超連續譜的實驗方案與可見光超連續譜產生時的相同，但比可見光產生的限制條件少，不需要滿足可見光產生時的群速度匹配。脈衝激光泵浦普通光纖也可以產生近紅外超連續譜，普通光纖的零色散點在 1. 3 μm 左右，使用常見的1 μm波段脈衝激光作為泵浦源時，泵浦光處於正常色散區，拉曼效應和自相位調製會促使激光頻率紅移，產生近紅外超連續譜。在大功率超連續譜產生方面，PCF 也實現了數百瓦的超連續譜輸出。2018 年，中國工程物理研究院攻克了千瓦級皮秒脈衝光纖激光器、PCF 高效耦合等技術難題，實現了全光纖結構、輸出功率為 563 W 的超連續譜光源。
在光纖放大器中直接產生超連續譜時，放大器的增益過程與非線性效應、色散效應共同作用促使光譜展寬，光譜展寬後處於增益範圍內的新光譜成分會得到放大，從而又促進了非線性效應。該方案中，可以使用較大模場面積的增益光纖作為非線性介質，在大功率超連續譜產生方面極具潛力，摻鐿光纖放大器(Ytterbium-Doped Fiber Amplifer，YDFA) 、鉺/鐿共摻光纖放大器和摻銩光纖放大器 ( Thulium-Doped Fiber Amplifier，TDFA) 中均有超連續譜產生。2013 年，國防科技大學 Song 等基於摻鐿光纖放大器實現了 177 W 的近紅外超連續譜輸出，摻鐿光纖的纖芯直徑為 30 μm，輸出超連續譜的 10 dB光譜寬度為 740 nm，輸出結果如圖 4 所示。2019 年，復旦大學 Yao 等基於摻銩光纖放大器實現了 142 W 的超連續譜輸出，摻銩光纖的纖芯直徑為 25 μm，輸出超連續譜的 10 dB 光譜寬度為615 nm，輸出結果如圖 5 所示。
隨機光纖激光器是一種新型的光纖激光器，可利用光纖中的瑞利散射提供隨機分佈反饋，從而代替傳統激光器的諧振腔結構，還可以利用被動光纖中的受激拉曼散射提供增益，具有結構簡單、時域穩定等優點。2010年，英國阿斯頓大學 Turitsyn 等運用了一種開腔結構的隨機激光器，利用光纖中的瑞利散射和拉曼效應實現激光反饋和增益放大，首次提出隨機分佈反饋光纖激光器概念。近年來，隨機光纖激光器發展迅速，在理論和實驗研究上均取得了較大進展，在大功率光纖激光器研製方面，隨機光纖激光器的輸出功率已突破 3000 W。當前，利用隨機光纖激光器產生超連續譜的研究尚處於起步階段，但該方案作為一種高魯棒性、高性價比的實現方案，具有很大的商業潛力。2016 年，上海交通大學Tang 等將隨機光纖激光器作為泵浦源，研究了硫化物光纖中超連續譜的產生。2017 年，電子科技大學 Ma 等首次報道了隨機光纖激光器中直接產生超連續譜的實驗研究，實驗結構如圖 6所示。隨機光纖激光器採用半開腔結構，中心工作波長為 1365 nm 的拉曼激光器為泵浦源，半開腔中光纖光柵的中心工作波長為1461 nm，被動光纖的長度約為 16 km。當泵浦功率為 3. 177 W 時，得到了 20 dB 寬度為 250 nm 的超連續譜輸出，結果如圖 7 所示。基於該方法，課題組還進一步優化了實驗結果。
3 中紅外波段超連續譜光源產生
中紅外波段超連續譜並沒有嚴格的定義，也有文獻將 2 ～ 2. 5 μm 波段的超連續譜稱作中紅外超連續譜。通常情況下，在軍事領域 將 3 ～ 5 μm波段稱為中紅外波段。本文所指的中紅外超連續譜是長波邊超過 3 μm 的超連續譜光源。由於中紅外波段的超連續譜光源處於大氣傳輸窗口，涵蓋眾多分子的特徵譜線，在生物醫學、環境監測和國防安全等領域有廣闊的應用前景，是當前超連續譜研究熱點之一。普通石英( SiO2 ) 光纖對於 3 μm 以上的光具有較大的傳輸損耗，中紅外超連續譜的產生主要使用軟玻璃光纖，常見的軟玻璃光纖材料有: 氟化物玻璃、亞碲酸鹽玻璃和硫系玻璃，不同光纖傳輸損耗曲線如圖 8 所示。中紅外超連續譜產生的技術難點在於以下幾個方面: 一是高性能軟玻璃光纖的製造; 二是適合超連續譜產生的泵浦光源研製;三是軟玻璃光纖的端面處理與低損耗連接。與石英光纖相比，軟玻璃光纖呈現易碎、易斷的脆弱物理特性，且材料的熔點較低，例如 ZBLAN 材料的熔點 為 455 ℃，而石英材料的熔點高達1434 ℃，因此軟玻璃難以實現和普通光纖的低損耗連接。
氟化物光纖拉制技術成熟，且材料的自聚焦閾值高於亞碲酸鹽和硫系玻璃，更適合高功率中紅外超連續譜的產生; 但由於傳輸損耗的限制，以氟化物光纖為非線性介質的中紅外超連續譜長波邊難以突破 5 μm。用於產生中紅外超連續譜的氟化物光纖主要有兩類: ZBLAN 光纖和 InF3光纖。
2006 年，美國威斯康星大學麥迪遜分校Hagen等首次提出了1. 55 μm 脈衝激 光泵浦ZBLAN 光纖產生中紅外超連續譜的研究，獲得了光譜覆蓋1. 8 ～ 3. 4 μm、輸出功率為 5mW的超連續譜。2009 年，美國密西根大學 Xia 等以ZBLAN 為非線性光纖，首次獲得了平均功率超過10 W 的中紅外超連續譜，輸出光譜覆蓋 0. 8 ～ 4 μm。早期的研究中，中紅外超連續譜產生的泵浦源主要為 1. 55 μm 脈衝光纖激光器。近年來摻銩光纖激光器取得了快速的發展，與 1. 55 μm相比，2 μm 波段更易獲得高功率輸出， 且 2 μm 波長離中紅外波段更近，因此基於 2 μm脈衝光纖激光器提升中紅外超連續譜的輸出功率和長波長的功率比例成為新的嘗試。2014 年，國防科技大學 Yang 等以 2 μm 波段脈衝光纖激光器及放大器為泵浦源，以 ZBLAN 光纖為非線性介質，實現了平均功率為 13 W、光 譜 覆 蓋 1. 9 ～ 4. 3 μm的中紅外超連續譜，實驗方案及結果如圖 9 所示。隨後，北京工業大學 Liu 等採用類似方案，獲得了功率為21. 8 W、光譜範圍為1. 9 ～ 3. 8 μm的中紅外超連續譜。2017 年，國防科技大學 Yin 等進一步改進實驗方案，實現了全光纖結構、輸出光譜超平坦的 15. 2 W、1. 9 ～ 4. 2 μm中紅外超連續譜。
由於傳輸損耗的限制，基於 ZBLAN 光纖的超連續譜長波邊限制在 4. 5 μm 左右，InF3 光纖與ZBLAN 光纖具有相似的物理特性，但在 4 ～ 5 μm波段的傳輸損耗較低。隨著 InF3 光纖製造和處理技術的成熟，近年來以 InF3 為非線性介質產生中紅外超連續譜的輸出性能不斷得到提升。2018 年，國防科技大學突破了石英光纖與 InF3 光纖的低損耗熔接技術( 2 μm 波長處的熔接損耗低至 0. 07 dB) ，利用寬譜摻銩光纖放大器輸出的2 ～ 2. 5 μm 寬譜激光泵浦 InF3 光纖，實現了平均功率為 1. 35 W、光譜覆蓋範圍為 1. 5 ～ 5. 2 μm 以及平均功率為 4. 06 W、光譜覆蓋範圍為 1. 9 ～ 5. 1 μm的光譜平坦型中紅外超連續譜。
亞碲酸鹽玻璃是指含有 TeO2 的化合物玻璃，大多數亞碲酸鹽玻璃的透光範圍和氟化物玻璃相近，但其非線性係數要高於氟化物。由於亞碲酸鹽材料中的 OH － 1振動吸收損耗問題( 主要位於 3 ～ 4 μm 波段) 難以解決，亞碲酸鹽光纖在中紅外波段的損耗要遠大於氟化物光纖，這是長期以來亞碲酸鹽光纖沒有得到商業化應用的主要原因之 一。通過脫水技術創新，減 少 材 料 中 的OH － 1含量是提升亞碲酸鹽光纖傳輸效率的關鍵，近年來的研究中，通過摻入鹵族元素降低 OH － 1吸收，可將亞碲酸鹽光纖的吸收峰降至10 dB /m左右。2013 年，美國 NP Photonics 公司採用獨特的脫水技術，製造出超低 OH－1含量的亞碲酸鹽玻璃，成功拉制出在可見光到中紅外波段( 0. 6 ～ 4. 5 μm) 傳輸損耗均小於 0. 5 dB /m 的高質量光纖，並以 2 μm 脈衝激光作為泵浦源，實現了輸出功率為 1. 2 W，光譜範圍為 1 ～ 5 μm 的中紅外超連續譜［69］。2018 年，吉林大學 Yao 等研製了低損耗的亞碲酸鹽光纖，並利用 2 μm 波段飛秒脈衝光纖激光器作為泵浦源，實現了平均功率為 10. 4 W、光譜覆蓋範圍為 0. 9 ～ 3. 9 μm 的中紅外超連續譜，證實了亞碲酸鹽光纖實現高功率中紅外超連續譜的潛力［70］。實驗結構和輸出光譜如圖 10 所 示，圖 10 ( b ) 中標註的功率為1980 nm飛秒激光器的輸出功率，當飛秒激光器的功 率 為 15. 9 W 時，超 連 續 譜 輸 出 功 率 為10. 4 W。
硫系玻璃包括單組分的 As2 Se3、As2 S3、GeS2玻璃及含 As、Sb、Se、He 和 S 等的多組分玻璃。硫系材料的零色散波長均在 4 μm 以上，普通硫系光纖難以找到適合超連續譜產生的泵浦源，以可以靈活設計色散特性的硫系 PCF 為研究對象， 開展了大量的理論研究。在實驗研究方面，由於硫系光纖的損傷閾值要低於氟化物光纖和亞碲酸鹽光纖，基於硫系光纖難以實現高功率激光，目前報道的基於硫系光纖的中紅外超連續譜輸出功率均在瓦量級以下。2012 年，美國海軍實驗室 Gattass 等報道了以階躍型折射率 As2 S3硫系光纖為非線性介質，全光纖中紅外超連續譜光源 產 生 的 實 驗 研 究，實現了輸出功率為565 mW、光譜覆蓋 1. 9 ～ 4. 8 μm 的中紅外超連續譜，為當時報道的基於硫系玻璃光纖產生中紅外超連續譜的最高功率。此後的研究中，在功率提升上並沒有大的突破。近年來，基於硫系光纖的中紅外超連續譜在光譜拓展上取得了較多進展，已有眾多長波長邊界超過 12 μm 的超連續譜產生的實驗研究。例如文獻中，輸出中心波長為 5 μm 的飛秒激光泵浦一段 22 cm 長的硫化物光纖，實現了輸出光譜範圍為 2 ～ 14 μm的超連 續 譜 ( － 10 dB 內的光譜範圍為 3. 2 ～ 12. 1 μm) ，實驗結果如圖 11 所示。
4 結論
以上是對超連續譜激光光源研究進展的總結。隨著光纖激光器的快速發展，以及高性能非線性光纖設計製造技術的成熟，超連續譜光源也在近年來得到了快速發展。目前，可見光和近紅外波段超連續譜技術已經比較成熟，已有商用產品，在生物醫學、非線性光譜學、精密測量等領域獲得了實際應用。中紅外超連續譜光源的產生方面，由於軟玻璃光纖的物理特性脆弱，中紅外非線性光纖的設計、製作與處理難度相對較大，目前相關研究還處於科學實驗階段，但在輸出功率和性能方面也得到了很大的進展。未來，超連續譜激光光源在性能指標提升、光譜拓展與調控等方面將會得到進一步的發展，超連續譜光源的應用範圍也將越來越廣泛。
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