上海交通大學物理與天文學院嚮導教授和張傑院士領導的課題組近期與上海科技大學萬唯實教授合作，將加速器領域的雙偏轉消色差（DBA: Double Bend Achromat）技術與激光領域啁啾脈衝放大壓縮技術結合，在國際上首次實現無時間抖動電子束脈寬壓縮，並將超快電子衍射的時間分辨率提高到優於50 fs (FWHM)，將美國同行保持多年的分辨率世界記錄提高了近3倍。該工作以 “Breaking 50 Femtosecond Resolution Barrier in MeV Ultrafast Electron Diffraction with a Double Bend Achromat Compressor”為題發表在《物理評論快報》【F. Qi et al., Phys. Rev. Lett. 124, 134803 (2020)】。
圖1. 超快電子衍射拍攝原子電影
拍攝超高時間分辨的原子電影是科學家的夢想，超快電子衍射長期以來被認為是實現這一夢想的方法之一。超快電子衍射極高的時間分辨能力來自泵浦-探測技術：如圖1中所示，首先由飛秒激光脈衝啟動（泵浦）樣品的動力學過程，隨後通過精確調控電子束脈衝與飛秒激光脈衝之間的延時來測量（探測）不同時刻的原子位置信息，這些記錄不同時刻原子位置信息的集合就形成原子電影，從而可以完整再現原子尺度超快動力學的全過程。類似於X光自由電子激光，超快電子衍射可用於結構相變、電子聲子耦合、分子動力學等超快過程研究；而其時間分辨率則決定了所能解析的極限，因此是表徵裝置性能的最核心參數。
傳統基於微波聚束腔的脈寬壓縮方法由於受微波相位噪聲影響，儘管能用於電子束脈寬壓縮，但是壓縮過程會引入額外的時間抖動。雖然，近期發展的基於太赫茲脈衝的電子束脈寬壓縮技術解決了相位噪聲問題，但是壓縮後的電子束時間抖動仍然受限於光陰極微波電子槍所產生的電子束能量抖動，二者在積分模式下均難以突破50 fs (FWHM)分辨率的障礙。
將同步輻射裝置中常用的DBA系統（包含兩個偏轉磁鐵和三個四極磁鐵）與直線節合理組合，可實現從電子源到樣品的等時傳輸（Isochronism）。這是因為DBA系統具有正的時間色散係數，而直線節具有負的時間色散係數。高能電子（紅色）、參考電子（紫色）、和低能電子（藍色）的飛行軌跡如圖2中所示：高能電子由於速度更快，因此在直線節中飛行時間更短，而在DBA中由於路程更長導致飛行時間更長；而低能電子由於速度更慢在直線節中飛行時間更長，但是在DBA中卻有更短的路程進而具有更短的飛行時間。通過合理選擇DBA和直線節的參數，可使得整個系統成為無時間色散系統，即電子的飛行時間不依賴於電子能量，也就不受微波的幅值抖動和相位噪聲的影響。
圖2. 基於雙偏轉消色差系統和啁啾脈寬壓縮技術的電子束脈寬壓縮
該方法的另一個創新為巧妙利用空間電荷力在電子束中產生能量啁啾，並利用DBA的正時間色散進行脈寬壓縮。空間電荷力是保守力，能量守恆的要求確保了其在產生電子束能量啁啾時不改變電子束中心能量，這樣就可以維持系統的等時傳輸特性；而依靠微波腔或者太赫茲脈衝這類外場產生電子束能量啁啾的方法，則都可能改變電子束中心能量，難以構建無時間色散系統。實驗中通過精確調節電子束能量獲得等時傳輸，同時調節空間電荷力的強度以產生與DBA時間色散匹配的電子束能量啁啾，獲得了超短超穩定電子束，其在1小時時間內的時域分佈如圖3所示。對1小時數據平均後，獲得的包括電子束脈寬和時間抖動卷積後的結果為40 fs (FWHM)，首次突破50 fs的分辨率障礙。這一結果比之前美國同行保持多年的分辨率世界記錄提高了近3倍。
圖3. 電子束時域分佈及與Bi A1g模式相關的衍射斑強度振盪
為驗證以上的高時間分辨率，項目組利用上海交通大學物理與天文學院錢冬教授課題組提供的高品質單晶Bi樣品開展了原理驗證實驗，實驗中除觀察到代表A1g模式（約2.6 THz）的布拉格衍射斑強度振盪（紅色圓圈）外，得益於更高的時間分辨率和更高的電子亮度，也觀察到漫散射信號的振盪（藍色方框），其攜帶了能量如何從電子傳遞到晶格，以及聲子之間是如何相互作用相互耦合的信息。
值得指出的是，對於X光自由電子激光，受限於電子束與激光的時間抖動，目前國際上各大裝置仍需要對X光的時間抖動或者時間慢漂進行校正方能獲得類似的振盪；而本實驗得益於構建的無時間色散系統，無需校正時間抖動或時間慢漂。在實現優於50 飛秒分辨率後，項目組正在進一步優化設施中的各項子系統，預期在不遠的將來能獲得更高的時間分辨率，並有望使許多原來認為不可分辨的超快物理或者化學過程成為可能。
上海交通大學兆伏特超快電子衍射與成像系統由基金委國家重大科研儀器設備研製專項資助，目前已完成建設並面向國內外超快科學用戶開放運行。本工作主要由基金委國家重大科研儀器研製項目（No. 11327902）、基金委創新群體項目（No. 11721091）、基金委傑青項目（No. 11925505）和上海市科委重大項目（No. 18JC1410700）資助，論文第一作者為博士研究生齊鋒鋒。（來源：上海交通大學）
文章鏈接： https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.124.134803
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