同期演员中最有辨识度的一个，但辨识度大多来自于得天独厚的气质，不过幸好陈坤脑子比较灵光，懂得发挥自己的优势，极度放大自己的性格特点，才不至在中戏北影那群人中间没落掉。守本固元后的他，明显的开始向外拓张，甘于演配角来丰沛自己的戏路。新晋的几部电影，厂公，太医，胡万，都是配角，也都十分出彩。一个能作主演的人却甘于演好绿叶，这是一种非常有野心的表现，因为一个一直做主演的人，通常是无法体会配角的那几分钟戏有多难得的的一个。
2000年，主演第一部电视剧《像雾像雨又像风》主要讲述了20世纪30年代的上海滩，华鑫修表店的小伙计陈子坤《陈坤》本来与店老板的女儿方紫仪相爱，可因为结识了安琪而被牵连进一场生死官司里。安琪陪父亲从广州到上海来看病的，出乎意料的是病没看，父亲却将离散多年的母亲吴楚玉刺伤，撇下她，大笑而死。此时吴楚玉已是大亨杜云鹤的夫人。阴错阳差，陈子坤和安琪便成了替罪的羔羊，一同入了大牢。 为营救陈子坤，方紫仪四处奔波。她通过教会学堂的同学范丽君找到了范的表哥李英奇求助。李英奇是学医的，其父李荣生是上海滩有名望的银行家，警察局不得不给面子。李英奇将陈子坤保释出狱，却暗自爱上了方紫仪。而此时，李家上下却正在为李英奇和表妹范丽君张罗着婚事。陈坤通过自己的演技获得了提名第61届金球奖最佳外语片，入围第55届“戛纳电影节。
2003年，主演中央电视台年度收视冠军电视剧《金粉世家》金燕西（陈坤饰）是北洋军阀内阁总理金铨（寇振海饰）的七子。白家小姐白秀珠（刘亦菲饰）出身名门，对金燕西情有独钟。燕西一方面忍受不了白秀珠的小姐脾气，另一方面他知道金家与白家都有激烈的权力冲突，所以对白秀珠爱理不理。直到他偶遇了出身寒微的女学生冷清秋（董洁 饰），燕西对清秋一见钟情，继而展开了激烈的追求。自由恋爱的新思潮跟封建传统观念产生了冲突，克服了一切困难后，燕西还是跟清秋结婚了。白秀珠深感不甘，一场三角情感的纠缠就此开始。
婚后的清秋深觉嫁入豪门的不易，钩心斗角的事情让本来单纯的她倍感压力，与丈夫的处事方式也有了很大的分歧。最后面对燕西的出轨，清秋心灰意冷。陈坤把角色的魅力演绎到了极致。陈坤长着一双深情灵动的眼睛，现在称呼这种男友为“小狼狗”。
英俊的颜值，得天独厚的气质，角色的选择是整部作品成功之一，呈现给观众的众多细节也是非常之用心。这不就是豪门公子哥和民国贵妇的真实写照？
2007年主演电影《云水谣》主要讲述了年轻的陈秋水（陈坤饰）为少女王碧云（徐若萱饰）的弟弟雨萌当家庭教师，他清朗潇洒，有一套快乐的学习方法，两人一起唱歌学英文，简单快乐，很快就堕入爱河。这是一部时代背景铺陈很广的电影，从四十年代的台北讲起，到二二八事件、朝鲜战争、援藏、改革开放后的现代。这是一部地域跨度很大的电影，从台湾，到朝鲜到西藏到上海。导演用倒叙加插叙的手法讲述了大时代大环境下四个人的爱情故事。电影一开始归亚蕾满头白发坐着，我已猜到这不是有完美结局的片子。大约一个月前看了这部电影，很有感触，看完想要立刻写些什么，又觉得根本写不出什么有价值的东西，写到一半搁置，今天在保存的草稿中又翻到了。总之，这是一部看了想要称赞并推荐的电影。
2010年出演电影《画皮》获得第30届大众电影百花奖最佳男演员奖。妖狐小唯（周迅饰）因救人违反妖界则，被封冻在寒冰地狱中度过了五百年，痛苦不堪。在命运面前，逃离冰窟的小唯只有两个选择：要么被寒冰地狱的冰舌抓回去，要么获得一颗“主动奉献”的人心真正成人。小唯四处寻找目标，直到偶遇逃婚并因一次意外被毁容的靖公主（赵薇 饰）。小唯很快发现，公主有一颗与众不同的心，她把变成人的理想全部寄托在公主身上。公主现身白城让曾经青梅竹马又极负罪恶感的霍心（陈坤饰）惊讶不已。面对公主，他无法接受公主逃婚并准备和自己私奔的突如其来的现实。小唯发现靖公主与霍心微妙的心理状态，她的计划顺应诞生。她向靖公主灌输男人对女人的爱只不过是色欲之爱，以此暗示公主相貌的丑陋是霍心不敢接受公主爱情的原因，并不惜用妖法迷惑霍心，当公主披着小唯的皮诱惑霍心，并初次体验到了肉体的欢娱时，她开始相信小唯所说的美丽的力量。此时，天狼国步步逼近意欲抢婚，霍心试图只身抵抗以死赎爱。关键时刻却又反被靖公主营救，这一切极大的刺激了霍心。他明白了什么是爱，以爱的名义在一起，哪怕是死在一起，这才是爱的真谛。死亡的诀别戏剧性地改变了两个女人的人生态度，小唯与公主的关系从引诱、胁迫转至合谋，霍心则在得知了二人换心换皮的真相后刺瞎双眼，更试图用自己的心换回公主的心。公主为爱而死的决心，霍心为真心而战的勇气，小唯为改变命运而竭尽全力的努力，在日食之刻最终产生奇迹。《画皮I、II》，怎么看都是一干人等陪着赵薇和周迅玩宫心计，陈坤是游移在这两人中间的矛盾男子。在赵薇和周迅一代花旦的对抗当中，新晋小生很难保证不被抹杀掉，成为剧中的一个线索，符号，淡化掉，但，陈坤却没有。陈坤对角色的阅读能力太强，投入感也实在太高
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