葛爾丹擁有南疆以後，開始厲兵秣馬，發佈敕令：準噶爾各部居民不準自由遷徙，所屬官員不得延誤稅賦徵收。並採取了一系列保證兵源，改善作戰裝備，加強軍事訓練的措施。對南疆貴族採取“人質制”，大小和卓都要把親屬送到葛爾丹大本營伊犁居住。
1681年以後，葛爾丹率兵進攻哈薩克的頭克汗，頭克汗設計令葛爾丹損兵過半。葛爾丹士氣未挫，並揚言：“你若不降，今天回去將來還來打你，秋季來少你的糧食。我現在不到40歲，直到發白齒落年年打你”。頭克汗聽得此話，不寒而慄。次年葛爾丹再次發兵，攻下塔什干等城，擒獲頭克汗之子作為人質。葛爾丹兵鋒直至黑海沿岸。
在葛爾丹未拿下哈薩克之前，他試圖進攻青海和碩特部，理由是和碩特部屬於衛拉特。康熙皇帝命甘肅提督張勇等嚴加防範，並敕諭葛爾丹，要他“堅立信誓，不許騷擾人民”。當時葛爾丹羽翼未豐，沒敢輕舉妄動。此後葛爾丹試探勾結沙俄，在沙俄進犯黑龍江時葛爾丹表示支持沙俄。
沙皇俄國東進受到了大清和喀爾喀蒙古的強烈抵抗，沙俄不得不有所收斂。葛爾丹的表現，沙俄心知肚明。沙俄權臣戈洛文急欲同葛爾丹結盟，聯合東進。雅克薩一戰使沙俄猛醒，停止了繼續東進的步伐。大清也考慮到衛拉特蒙古葛爾丹的因素，對沙俄作了適度妥協，中俄《尼布楚條約》簽署。
不知死活的葛爾丹於1688年率3萬大軍，越過杭愛山，大舉進攻喀爾喀蒙古。喀爾喀的土謝圖汗初戰失利，葛爾丹乘勝擊潰車臣汗和扎薩克圖汗。喀爾喀蒙受空前劫難，舉部內遷。
就在葛爾丹大獲全勝之時，葛爾丹長兄僧格的兒子策妄阿拉布坦率5000餘眾脫離葛爾丹，楚琥爾烏巴什的兒子額琳臣也率千餘人投歸清朝。葛爾丹實力大減，葛爾丹指望沙俄給予援助，可惜中俄《尼布楚條約》簽訂後，莫斯科調回權臣戈洛文，對葛爾丹態度冷漠。
1690年，康熙皇帝御駕親征，於今內蒙古克什克騰旗境內展開了烏蘭不通戰役，一戰使葛爾丹喪失進攻銳氣。清軍同時在今蒙古人民共和國烏蘭巴托以南進行照莫多會戰，大量殺傷葛爾丹有生力量。兩大戰役使葛爾丹成為喪家之犬，流傳於塔拉米河流域，食草為生。1697年葛爾丹在阿察阿穆塔臺地方因病而死。
在中俄兩大帝國爭鋒之間，任何走卒只能充當炮灰。葛爾丹不識其中之理。
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