2019年厦门大学孙世刚院士团队发表了哪些成果？

前言：

1.CATL Yi-Min Wei，厦门大学 黄令，孙世刚 Nano Energy：提高LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 循环寿命和倍率性能的一种特殊促进剂
LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811） 以其极高的比容量和相对较低的成本而引起了广泛关注。但其循环性能和倍率性能较差，限制了其大规模的实际应用。本文报道了琥珀酸酐 （SA） 作为碳酸盐电解液添加剂明显提高了Li/NCM811电池的循环性能和倍率性能。加入3wt% SA，在1 C下循环400次，容量保持率可达93.8%，而未经处理的电池甚至无法经受 100 次循环。此外，倍率性能也可以在 5 C/0.5 C 容量比下优化到 82.4 %。电化学性能的提高归因于粒子表面形成均匀导电的阴极电解质界面层。本文的结果证实，首先，SA 形成的 CEI 可以保护 NCM811 表面的活性位点不受副反应的影响；其次，均匀导电的 CEI 在长周期内抑制了严重的极化和局部过充；此外，坚固的 CEI 层可以抑制 NCM811 的内部裂纹，阻止不可逆相变和镍元素迁移。

标题：A special enabler for boosting cyclic life and rate capability of LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2: Green and simple additive

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519307918?via%3Dihub

2.中国石油大学 Hui Sun，阿贡国家实验室 Khalil Amine，厦门大学孙世刚 Nano Energy： 有 Co3O4 纳米花的阴极锂氧电池实现高倍率和长循环寿命
非水性锂氧电池的反应机理是以 Li2O2 的沉积和分解为基础的。在高倍率条件下，锂氧电池的极化会迅速增加，导致电池早期容量衰减。因此，设计出结构独特、催化性能优异的催化剂是提高锂氧电池特别是在高电流密度下循环性能的重要途径。本文以 2-甲基咪唑（2-MIM）为结构导向剂，合成了一种独特的以 Co3O4 纳米片组装的纳米花结构。X 射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱揭示了 Co3O4 纳米花表面存在丰富的氧空位，有利于氧的还原和析出反应，并具有较长的循环寿命。密度泛函理论结果表明，含氧空位的 Co3O4 催化剂能促进 Li2O2 在基底上的润湿和 Li2O2 纳米薄膜的形成，从而提高锂氧电池的放电容量。由于丰富的氧空位、独特的结构和良好的析氧反应的协同作用，Co3O4 纳米花基电池在充放电电流密度分别为 0.5 A g-1 和 1 A g-1 的情况下，可以提供 276 和 248 个循环周期的超长寿命，放电容量为 1000 mAh g-1。

标题：High rate and long cycle life in Li-O2 batteries with highly efficient catalytic cathode configured with Co3O4 nanoflower

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519306032?via%3Dihub#fig1

3.厦门大学 黄令，孙世刚 J. Mater. Chem. A: 双功能固体增塑剂改善固态无枝晶锂金属电池的电极界面和离子导电性
固体电解质消除了液态有机电解质的泄漏危险，提高了其在实际应用中的可靠性，有望在下一代锂金属电池中得到应用。然而，固体电解质与电极之间存在着离子导电率低、界面相容性差等缺陷，阻碍了其广泛应用。同时，锂金属早期快速不均匀的成核会导致后期大量的枝晶，从而产生严重的安全问题。为此，研究了一种由 PEO、无机离子导体磷酸铝锗锂 （LAGP） 和固体增塑剂丁二腈（SN）组成的复合固体电解质，以改善电极界面和离子导电性。通过 LAGP 可形成一个锂离子富集区，从而形成了一条快速的锂离子通道。引入 LAGP 和 SN 可有效降低 PEO 的结晶度，优化后的PEO18-LiTFSI-14wt% LAGP-15wt% SN 电解液（SPE-14-15）在 30℃ 下具有1.26×10-4 s cm-1的良好离子电导率。
同时，SN 可以改善电极与 SPE 的界面相容性，从而显著抑制锂枝晶的生长。采用SPE-14-15 电解液的 Li | Li 对称电池在 0.2 mA cm-2 和 40 ℃ 下1000 h内产生 40 mV的低衰减。值得注意的是，Li | SPE | LFP 全固态 LMB 在 40 °C 下循环200 次后显示出 142 mA h g-1 的优异比容量，并且保留 91.2 % 的初始容量。此外，首次采用多种电化学技术结合扫描电镜（SEM）分析，系统地研究了几种复合 SPEs 在锂沉积过程中的化学和动力学性质。

标题：A solid-state dendrite-free lithium-metal battery with improved electrode interphase and ion conductivity enhanced by a bifunctional solid plasticizer

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA07165B#!divAbstract

4.厦门大学姜艳霞，孙世刚 ACS Appl. Mater. Interfaces：环境条件下碳壳包覆氧掺杂碳化钼纳米颗粒作的制备及将其作为高选择性氮还原电催化剂
电化学氮还原反应 （NRR）被认为是替代传统Haber-Bosch工艺在环境条件下制备氨（NH3）的一种很有前途的方法。开发具有抑制析氢反应活性的高性价比电催化剂是提高NRR效率的关键。在此，可以

标题：Facile Preparation of Carbon Shells-Coated ODoped Molybdenum Carbide Nanoparticles as High Selective Electrocatalysts for Nitrogen Reduction Reaction under Ambient Conditions

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b09007

5.安徽师范大学盛天，厦门大学孙世刚 Chem Comm：具有高指数晶面的立方铂铱合金纳米晶作为 N2 固定 NH3 中的高效电催化剂
高指数{710}面包裹的立方相 Pt93Ir7 合金纳米晶对氮还原反应（NRR）具有良好的电催化性能，较高的法拉第效率（40.8 %）和 NH3 生成率（28 μg h-1 cm-2）。Pt 台阶表面 Ir 的存在抑制了析氢反应，加速了 NRR 的发生。

标题：Excavated cubic platinum-iridium alloy nanocrystals with high-index facets as highly efficient electrocatalyst in N2 fixation to NH3

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/CC/C9CC04034J#!divAbstract

6.厦门大学孙世刚 Nano Energy： Mg/Co 提高钠离子电池P2层复合材料电化学性能的作用机理探讨
研究者报道了用 Mg 置换 Na0.67Mn0.65Ni0.2Co0.15-xMgxO2 复合材料作为钠离子电池的高性能阴极，并利用原位研究技术观察电极在反应过程中的变化来探究其工作机理。原位 X 射线衍射研究表明，P2 型结构在 4.3 v 下仍能保持良好的结构，通过 Mg 置换可减轻 Na0.67Mn0.65Ni0.2Mg0.15O2 晶格参数和单位体积的变化。结果表明，容量保持率由 Na0.67Mn0.65Ni0.2Co0.15O2 的 62 % 提高到Na0.67Mn0.65Ni0.2Mg0.15O2 的 94 %。同时，在线差分电化学质谱检测发现，采用Na0.67Mn0.65Ni0.2Mg0.15O2电极的纽扣电池比采用 Na0.67Mn0.65Ni0.2Co0.15O2 电极的纽扣电池中 CO2 的析出少，表明 Mg 完全取代 Co 后抑制了电极与电解液之间的副反应。原位电化学阻抗谱研究进一步证明，Mg 比 Co 有利于界面导电性的提高，为提高材料的高倍率性能提供了依据。这些综合结果为从充放电过程中的晶体结构演化、电池气体的产生和电解质/电极界面电导率等方面解释循环寿命和倍率性能的提高提供了新的观点。

标题：Probing into the working mechanism of Mg versus Co in enhancing the electrochemical performance of P2-Type layered composite for sodium-ion batteries
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519301879?via%3Dihub

7.厦门大学 黄令，孙世刚 ACS Appl. Mater. Interfaces： 硝酸锂改性碳酸盐基高能量密度锂金属双离子电池
锂金属具有较高的理论比容量，是大多数储能装置的理想阳极。但锂的非均匀成核/生长导致锂阳极产生大尺寸、不规则的枝晶，从而致使锂阳极容量迅速衰减，安全隐患严重，阻碍了锂阳极的广泛应用。在碳酸盐基电解液中加入硝酸锂（LiNO3）添加剂，在0.5 mA cm-2的电流密度下，Li 阳极在1000 h内表现出低衰减速率。同时，锂-石墨双离子电池在5 C下表现出出色的循环稳定性；1000次循环后，容量保留率为81%。经过计算，在功率密度为234 W kg-1时，锂-石墨双离子电池的比能量密度为243 Wh kg-1。此外，首次采用线性扫描伏安法分析了锂的成核/生长机理，并解释了LiNO3添加剂的作用。

标题：High-Energy Density Li metal Dual-Ion Battery with a Lithium Nitrate-Modified Carbonate-Based Electrolyte

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b05053

8.厦门大学 李君涛，孙世刚 Chemical Engineering Journal：Ru/N 掺杂 CNT 催化剂用于高性能 Li-CO2/O2 二次电池
由于放电产物 Li2CO3 的缓慢分解动力学，Li-CO2/O2 电池还远未得到实际应用。本文采用水热法制备了 Ru/氮掺杂碳纳米管（Ru/NC）催化剂，Ru 纳米粒子均匀分布在 NC 表面。由于 Ru 纳米颗粒具有优异的催化活性和氮掺杂特性，可以加速Li2CO3的分解动力学。因此，Li-CO2/O2（VCO2:VO2=4:1）电池的过电位从 1.45 V 降低到 1.06 V，组装后的电池可以在 1000 mAh g-1 的容量下平稳运行90个周期，或在500 mAh g-1的容量下平稳运行 184 个周期。循环后的XRD和SEM表征进一步表明，Ru/NC能有效地分解生成的Li2CO3。此外，使用Ru/NC催化剂的Li-CO2/O2（VCO2:VO2=0:1、2:1和1:0）电池在500 mAh g-1的容量下循环稳定性分别提高到了200、190和150个周期。有趣的是，在Li-CO2/O2电池中加入20%的氧气，放电电压从2.35 V上升到2.90 V。最后，本文对失效机理进行研究，着重认为电解液的消耗和锂阳极的降解是导致Li-CO2/O2电池衰变的主要原因。

标题：High-performance rechargeable Li-CO2/O2 battery with Ru/N-doped CNT catalyst

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894719300567?via%3Dihub

9.厦门大学 李君涛，孙世刚，加利福利亚大学 Haimei Zheng ACS Appl. Mater. Interfaces ：原位电化学石英晶体微天平揭示富锂 0.5Li2MnO3·0.5LiNi0.3Co0.3Mn0.4O2 阴极的活化途径及电解质相界面演变
层状富锂氧化物的第一循环中包括电化学活化和阴极电解质相界面（CEI）形成，这对其电化学性能有重要影响。然而，Li2MnO3 的活化途径和 CEI 的形成过程仍然存在争议。本文用原位电化学石英晶体微天平（EQCM）研究了 xLi2MnO3·(1-x)LiNi0.3Co0.3Mn0.4O2(x=0,0.5,1) 阴极材料的第一循环性能。结果表明，层状Li2MnO3与LiNi0.3Co0.3Mn0.4O2结构之间的协同作用能显著影响 Li1.2Ni0.12Co0.12Mn0.56O2 的活化途径，导致超高容量。结果表明，富锂材料中 Li2MnO3 的活化以电化学分解（氧氧化还原）为主，不同于纯 Li2MnO3 的化学分解（Li2O 析出）活化过程。CEI 的变化与 Li+ 的提取/插入密切相关。富锂材料中金属离子（Ni，Co，Mn）的价态变化可促进 CEI 的形成。

标题：Revealing of the Activation Pathway and Cathode Electrolyte Interphase Evolution of Li-Rich 0.5Li2MnO3·0.5LiNi0.3Co0.3Mn0.4O2 Cathode by in Situ Electrochemical Quartz Crystal Microbalance

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.9b02236

10.厦门大学 黄令，孙世刚 ACS Appl. Mater. Interfaces： 新型 MnO-石墨双离子电池及其初始循环反应机理的新认识
为了提高双离子电池的安全性和能量密度，本文首次报道了一种新型的 MnO-石墨双离子电池。采用微孔 MnO 材料作为阳极，具有较低的转换电位和较低的电压衰减速率。MnO-石墨双离子电池在 0.5 C 下可提供 104 mAh g-1 的容量，并具有良好的倍率性能和循环稳定性（300 次循环后容量保持率大于 93 %）。进一步通过X射线衍射结合在线电化学质谱和电化学阻抗谱解释了初始循环容量不可逆性的机理。

标题：Novel MnO-Graphite Dual-Ion Battery and New Insights into Its Reaction Mechanism during Initial Cycle by Operando Techniques
原文标题：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b01572

11.拉夫堡大学 Wen-Feng Lin，厦门大学田娜，孙世刚 ACS Catalysis： 可连续调节高指数晶面的钯纳米晶体作为模型纳米催化剂
在尺寸、结构复杂度和局部环境方面，大块的单晶与实际纳米催化剂之间存在巨大的差距。本文通过开发表面结构可持续调节的纳米晶模型纳米催化剂，有效地填补了这一空白。采用电化学方波电位法，制备了从扁平的{100}低指数面到一系列{hko}高指数面的 Pd 纳米晶体。通过对有机小分子电催化氧化反应的结构-反应活性的研究，证实了钯模型纳米催化剂的有效性。本文进一步发现，在相同的 Miller 指数下，Pd 纳米晶体表现出明显不同于大块 Pd 单晶的催化性能。这种差异归因于纳米晶体边缘特殊的催化功能。

标题：Pd Nanocrystals with Continuously Tunable High-Index Facets as a Model Nanocatalyst

原文标题：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b04741

12.伍伦贡大学 Yun-Xiao Wang，厦门大学孙世刚 J. Mater. Chem. A： 具有铂壳的有序铂-铋金属间化合物簇可实现高效电化学乙醇氧化反应
乙醇氧化反应被广泛研究，但通过电催化实现 CO2 / CO32- 的完整氧化途径的报道较少。本文采用单原子自组装（SAS）方法制备了性能优异的催化剂，在石墨烯上负载有单原子 Pt 层（Pt-skin）的有序金属间化合物PtBi团簇（PtBi@Pt）。超细尺寸（~2nm）的 PtBi@Pt 具有极高的质量活性 9.01 mA μgPt-1，其活性是商用 Pt/C 的 8 倍；值得注意的是，原位傅里叶变换红外光谱表明伴随着 12 个电子转移，乙醇在 PtBi@Pt 上完全氧化为 CO32-，密度泛函理论的结果进一步证明了这一点。

标题：Ordered platinum–bismuth intermetallic clusters with Pt-skin for a highly efficient electrochemical ethanol oxidation reaction

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C8TA09553A#!divAbstract

13.厦门大学陈忠，孙世刚 Anal. Chem：利用液相电化学核磁共振波谱技术对电催化过程进行原位监测的多功能、可靠且简便的方法
凭借液体核磁共振（NMR）可以无创、特异性强地实现有机小分子的结构解析和定量分析的优点，液体原位电化学核磁共振（EC-NMR）在检测电化学过程中的溶解物方面具有很大优势。然而，耦合技术之间固有的不兼容性以及复杂操作步骤的设置仍然限制了其广泛的应用。为了克服这些瓶颈，本文提出了一种结构简单、相容性好的设计方案，并改进了电化学和 NMR 的性能。进一步进行了乙醇电氧化的模型实验，以确定该装置用于液体原位 EC-NMR 研究的能力。可以通过记录产物和电流分布的时间变化，来帮助理解电催化的机理和动力学。选择性电氧化的描述揭示了表面结构-催化活性的关系。这项工作证明了所提出的技术的普遍性和有效性，以液体原位 EC-NMR 技术作为一个有用的工具，在分子水平上去动态分析电化学过程。

标题：Versatile, Robust, and Facile Approach for in Situ Monitoring Electrocatalytic Processes through Liquid Electrochemical NMR Spectroscopy

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.analchem.8b04006

14.厦门大学 李君涛，孙世刚 ACS Appl. Mater. Interfaces： 具有核壳结构 S@Co(OH)2 的碳纳米纤维夹层：一种抑制锂硫电池穿梭效应的高性能导电阴极
可充电锂硫电池具有极高的能量密度，是一种较好的电化学能量储存电池。然而，由于较慢的电荷转移、缓慢的锂离子扩散和锂多硫化物的穿梭效应，限制了其实际应用。本文

标题：Core-Shell Structured S@Co(OH)2 with a Carbon-Nanofiber Interlayer: A Conductive Cathode with Suppressed Shuttling Effect for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b20225

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