铜基电催化剂中的晶界可提高太阳能驱动的电化学CO2还原对多碳产品的选择性。然而，在铜中形成晶界的方法仍然非常有限。近日，天津大学巩金龙教授团队使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为添加剂控制铜电沉积的晶粒生长制备了富晶界的铜催化剂（GB-Cu），并将其用作电催化剂。
本文要点
要点1. 与其它添加剂（如柠檬酸）与Cu离子形成络合物以控制沉积动力学不同，PVP是一种物理化学惰性聚合物，可以可逆地吸附在铜表面上，从而在动力学上增加了成核速率并减小了晶粒尺寸。此外，PVP的惰性可避免碳污染的引入。
要点2. 实验发现，制备的GB-Cu可以在很宽的电位范围内以70％的高选择性将CO2转化为乙烯和乙醇。当与Si太阳能电池耦合时，太阳能到C2产物能量转换效率可达3.88％，以及52 mA∙cm-2的高电流密度。
要点3. 原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)研究表明，晶界的存在增强了关键中间体（* CO）在铜表面的吸附，从而进一步促进了CO2的还原。
Zhiqiang Chen, et al. Grain-Boundary-Rich Copper for Efficient Solar-Driven Electrochemical CO2 Reduction to Ethylene and Ethanol. J. Am. Chem. Soc. 2020,
DOI: 10.1021/jacs.0c00971
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