2020-04-01 16:54:39 讀懂科學

本期熱催化前沿第6期，包含特拉華大學、復旦大學、湘潭大學、大連化物所、美國俄克拉荷馬大學、匈牙利自然科學研究中心、清華大學和馬來西亞拉曼大學、懷俄明大學和中科院福建物構所合作發表的成果，供大家交流學習！

1、Nat. Catal.: 超低負載量的貴金屬誘導氧空穴活化C-O

特拉華大學Dionisios G. Vlachos等受通過金屬增強氧化物還原性的啟發，報道了一種通過用適度還原的氧化物的表面摻入超低量的貴金屬來促進表面氧空穴形式，並提高選擇性活化C-O鍵的策略。

DOI: 10.1038/s41929-020-0445-x

2、復旦大學唐幸福&陳雅欣Nat. Commun.：單原子協同催化NH3-SCR

通過NH3選擇性催化還原NO（SCR）是降低NOx排放的一種廣泛使用的技術。日益嚴格的排放法規要求開發適用於各種惡劣條件下使用的高性能SCR催化劑。然而，目前活性催化位點（ACS）的共同結構特徵以及反應機理仍然不清楚，這成為開發此類催化劑的主要障礙之一。基於以上問題，復旦大學唐幸福，陳雅欣團隊將Mo離子負載在氧化還原性載體Fe2O3上形成單原子催化劑Mo1/Fe2O3。實驗發現單個Mo離子可以和周圍的載體Fe離子協同，形成酸性-氧化還原性雙核位點。這項工作可以為開發改進高效SCR催化劑提供一種設計策略。

DOI：10.1038/s41467-020-15261-5

3、ACS Energy Lett：Co-MoS2-x 催化木質素衍生物加氫脫氧

木質素在自然中佔據高達15~35 %的碳，其分解生成的液體包含大量的芳基氧化產物（苯酚，愈創木酚，苯甲醚等），這些產物通過脫氧氫化反應（hydrodeoxygenation, HDO）能夠生成芳烴產物。這種通過木質素轉化是獲得芳烴產物的一種潛在方式。MoS2催化木質素轉化存在催化活性較低和穩定性較差的缺點。有鑑於此，湘潭大學王威燕和大連化物所李昌志等開發了MoS2負載的Co催化劑，在該材料中，Co能夠高度分散，並生成CoSx物種。該反應中實現了99.6 %的芳環產物選擇性，反應能夠在120 ℃中進行。作者認為該反應在金屬-空穴界面上發生，反應中伴隨著Co上的電子轉移到MoS2-x上。

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c00411

4、ACS Catal: 油/水複合溶劑提升Ru/CNT費託合成活性

費託催化反應中，通過Fe、Co、Ru等過渡金屬，能夠生成一系列質量不同的碳氫化合物。商業費託合成反應一般通過在含有有機溶劑的多相反應器中進行，但是反應中生成的H2O，會和原有的有機相分離，因此體系中在反應後形成了兩個相。美國俄克拉荷馬大學Daniel E. Resasco等人系統研究了Ru負載的CNT催化劑不同溶劑體系中的費託合成反應活性，作者發現這種雙相催化體系中的活性明顯高於在單一相（溶液相或者有機相）中的反應速率。

DOI: 10.1021/acscatal.9b04369

5、J Catal: Co/H-SSZ-13在甲烷還原NO中的應用

雖然NH3-SCR是降低高氧含量廢氣中降低NOx含量的重要方法，但NH3具有較高的毒性、並且價格較高，而通過烴類還原NOx是作為替代方案可以有效解決該問題。其中，由於甲烷具有廉價和分佈廣泛的特點，使用甲烷作為還原劑應用於NOx還原反應具有一定優勢。近日，匈牙利自然科學研究中心Hanna E. Solt等報道合成了Co-SSZ-13分子篩催化劑，並用於催化NO和CH4的還原反應。

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.02.018

6、ACS AMI：雙金屬MOF衍生物催化甲烷乾重整

由等摩爾的CO和H2組成合成氣是大規模生產各種商品化學品（包括醛，甲醇，氨和其他含氧化合物）的重要原料。甲烷的乾重整（DRM）可以在高溫下在金屬催化劑的存在下催化使溫室氣體（CO2+CH4）製備合成氣，被認為是生產合成氣最環保的途徑之一。非貴金屬基催化劑以及溫和條件下高活性和高選擇性DRM的研究，有希望推動DRM工業應用。有鑑於此，清華大學Shih-Yuan Lu、De-Hao Tsai和馬來西亞拉曼大學Loong Kong Leong等研究人員，從相應的基於NiCo的雙金屬金屬有機框架（MOF）中開發了納米複合材料，以用作DRM工藝的高性能催化劑。

DOI：10.1021/acsami.0c00086

7、姚元根等ACS Catal.：草酸二甲酯加氫活性位點及催化劑設計的研究進展

煤制乙二醇(CTEG)技術是生產乙二醇(2C+2H2+H2O+0.5O2→(CH2OH)2)的一種綠色、原子經濟的工藝路線。第一代CTEG催化劑是Cu-Cr催化劑。然而，鉻的毒性對工人和環境都有不良影響。因此，對DMO加氫的替代環保型、高性能催化劑的研究一直是人們關注的熱點。有鑑於此，懷俄明大學Maohong Fan教授、中科院福建物構所姚元根研究員等人合作，從構建和穩定活性位點的角度對DMO氫化反應的進展進行了全面的綜述。