单原子催化剂又来了!复旦大学在控制NO排放方面取得新突破!

目前,利用基于V2O5催化剂通过NH3选择性催化还原NO(SCR)是控制NO排放的一种广泛使用的技术。随着环保意识的深入,日益严格的排放法规要求普适性的高性能SCR催化剂。然而,现在对于活性催化位点(ACSs)的共同结构特征以及反应机理仍然不清楚。人们普遍认为,高活性催化剂要求ACSs同时具有酸-氧化还原特性,但其来源仅由一个单核位点或两个相邻的金属位点(即一个双核位点)提供仍然备受争议。即使对于经典的V2O5基催化剂,ACSs的结构也几乎没有共识。

单原子催化剂又来了!复旦大学在控制NO排放方面取得新突破!

基于此,复旦大学的唐幸福教授和Yaxin Chen(共同通讯作者)联合报道了一种单原子催化剂系统,并确定了高活性SCR催化位点的一般特征。通过将单个酸性Mo离子固定在具有氧化还原性的α-Fe2O3(001)表面上,形成一种单原子的Mo1/Fe2O3催化剂。单个Mo离子可以和一个相邻的Fe离子自发形成酸性-氧化还原性双核位点。通过研究发现,随着双核位点数目的增加,SCR活性也呈线性增加,并且催化剂的活化能几乎保持不变,从而证明了双核活性位点是SCR反应的活性中心。此外,研究人员进一步设计了W1/Fe2O3和Fe1/WO3,发现通过调节双核位点的酸性或者氧化还原性可以改变SCR的活性。该工作为通过优化双核位点的酸性-氧化还原性能而改进SCR催化剂提供了一种设计策略。

单原子催化剂又来了!复旦大学在控制NO排放方面取得新突破!

最后,单原子催化剂应用越来越多,这次复旦大学将其应用于NO减排方面,更加清晰的认识了机理过程及构效关系!

参考文献:Single-atom catalysts reveal the dinuclear characteristic of active sites in NO selective reduction with NH3(Nature Communications, 2020, DOI: 10.1038/s41467-020-15261-5)

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