汙泥或糞便堆肥過程中的關於人類和獸醫抗生素的研究

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美國《科學引文索引》（Science Citation Index, 簡稱 SCI ）於1957 年由美國科學信息研究所（Institute for Scientific Information, 簡稱 ISI）在美國費城創辦，是由美國科學信息研究所（ISI）1961 年創辦出版的引文數據庫。SCI（科學引文索引）與EI（工程索引）、ISTP（科技會議錄索引）被並稱為世界著名的三大科技文獻檢索系統。

汙泥或糞便堆肥過程中的關於人類和獸醫抗生素的持久性、降解和抗性基因的全球展望

抗生素廣泛應用於人類和獸醫醫學（表1）。據估計，全球每年使用抗生素的量在10萬~20萬 t之間。在歐洲，2/3的抗生素用於人體醫學，1/3用於獸醫。人類對抗生素的大量使用導致它們持續排放到汙水處理廠。

01 汙染或糞便的產生和堆肥前後對土壤施用後的環境影響

在歐盟，廢水處理廠產生的汙泥有53%用於農業。許多抗生素最終進入汙泥，其濃度為幾ng~100 mg/kg幹物質。4大類（四環素類、磺胺類、大環內酯類和氟喹諾酮類）在原汙泥中，包括一級汙泥、二級汙泥、混合汙泥和脫水汙泥中含量如圖2a所示。

在汙泥和糞便的直接排放或施用過程中，很高比例的抗生素和潛在生物活性轉化產物到達農田或土壤。土壤中的濃度隨田間歷史的變化而變化。最近的一篇文獻強調，即使改良過的肥料中抗生素濃度高，但其沒有在土壤中積累，也很少轉移到土壤滲濾液中。

根據抗生素的物理和化學特性，這些結果可以用土壤中的各種消散機制來解釋（表1）。已有報道了在特定條件下的植物吸收，只是在田間條件下作物中抗生素的濃度水平非常低。

有研究表明對於個體風險很小，但還需要考慮存在混合物時的風險。無論它們的行為（持久性、移動性、遷移性）如何，它們在土壤中的存在都可能影響生物和生物多樣性。低濃度的抗生素可以影響植物的生長。抗生素釋放也被證明有助於傳播抗生素耐藥性，這是由於抗生素耐藥菌和抗生素耐藥基因的同時釋放，這也意味著環境抗藥性的增加。

汙泥中含有大量對四環素類藥物、磺胺類藥物、大環內酯類藥物具有耐藥性的基因和抗生素耐藥菌（大腸桿菌或腸桿菌科藥物、腸球菌，多胞菌、金黃色葡萄球菌和沙門氏菌）。

因此，抗生素耐藥性向包括病原體在內的人類細菌轉移。據估計，歐盟和美國每年分別有25 000多人和23 000多人死於抗生素耐藥性。在歐盟，抗抗生素細菌感染每年要花費15億美元。抗生素和抗生素耐藥基因被認為是新的汙染物，可能對全球人類健康構成潛在威脅。因此，提高汙泥或糞便中抗生素和抗生素抗性基因的去除率是非常必要的。

02 堆肥過程中抗生素的去向

幾種處理汙泥或糞便的方法可能會影響抗生素的去向。焚燒處理汙泥需要大量的能量。此外，大量的營養物質轉化為氮氧化物，甚至在生產過程中產生二噁英。也可以使用巴氏殺菌、熱水解、高級氧化處理和氨處理等方法。但是，這些過程的高昂成本限制了它們的應用。為了研究抗生素在汙泥或糞便處理過程中的去向，在一些研究中也對厭氧消化進行了測試。

2.1 堆肥

堆肥是一個好氧的生物分解過程，初始混合物的pH、C/N比和水分都受到控制。這些關鍵因素決定了微生物的生長和有機質的穩定。堆肥過程中的微生物反映了堆肥過程的演變和效果。

堆肥過程中出現的不同群落有：細菌、放線菌、真菌、原生動物或藻類。堆肥包括兩個主要階段。在高溫階段，有機物首先經過微生物分解，釋放出二氧化碳和氨。有機物降解伴隨著熱釋放，這與病原體的清除有關。在高溫階段末，易生物降解部分（糖、氨基酸）完全礦化。

2.2 堆肥過程中抗生素的去除效率

堆肥是通過生物降解有機物來穩定汙泥和糞便的有效途徑。它在降低持久性有機汙染物和某些抗生素的水平方面也被證明是有效的。事實上，在一些研究中，抗生素在堆肥過程中的去向如表2所示。近期研究的主要結果總結如下：

• 研究最多的是四環素類，其次是磺胺類、大環內酯類和氟喹諾酮類；

• 82%的研究是在實驗室規模下的反應器中進行的，只有18%的研究是在堆肥混合物中進行的；

• 僅有3項研究，堆肥前未進行藥劑添加，其餘的研究均在堆肥前添加了其他物質，堆肥濃度在1~150 mg/kg幹物質之間；

• 通過參考初始和最終濃度（以mg或μg/kg幹物質表示）計算去除率，而不考慮堆肥質量或堆肥過程中灰分含量的變化；

• 堆肥處理對四環素類、磺胺類和大環內酯類的分子有很高的去除率，去除率為70-99%。對於氟喹諾酮類，一些研究表明恩諾沙星和諾氟沙星的消除率高達99%。而與此相反，其他研究表明，諾氟沙星、環丙沙星和氧氟沙星在最終堆肥產品中的具有持久性；

• 根據一級動力學模型計算半衰期，四環素類、大環內酯類、磺胺類和氟喹諾酮類的半衰期分別為1~105、2~105、1~17、200~2500 d；

在這些實驗中，經常使用高濃度的抗生素，顯示出對有機物降解沒有抑制作用，表明堆肥生物質可能耐受這種水平，或者發展了包括降解能力在內的抗性機制。

在某些情況下，抗生素的去除與幾個參數相關，如總有機碳、總氮、磷、總有機碳/總氮、總有機碳/磷和金屬微量元素。然而，一些作者也指出，增加抗生素濃度可以延緩熱釋放和有機物降解。抗生素對堆肥效果的影響取決於抗生素的種類和濃度水平。

堆肥過程中出現的高溫條件似乎對四環素類化合物的消除產生了巨大影響。演技局表明，在高溫條件下，金黴素的去除速度比低溫條件下快很多。Liu等人對磺胺類藥物在高溫下具有最高的消散率顯示了類似的結果。高溫條件對抗生素去除率的影響隨基質種類而變化，與所用基質相關的微生物群落組成對抗生素的去除起著關鍵作用。

與抗生素去除有關的微生物強度不是以高溫為條件的。除溫度外，還可以根據其他參數提高微生物的強度。馴化汙泥對微生物燃料電池中抗生素的生物降解具有重要作用。共底物的氧化速度越快，生成的電子化合物越多，生物降解得到加速。

堆肥過程中使用的基質對抗生素的消除起著重要作用。在3種濃度（2、10、20 mg/kg幹物質）下，土黴素、磺胺二甲嘧啶和泰樂辛的歸宿表明，金黴素和磺胺二甲嘧啶的去除取決於稻草的存在，而泰樂辛的去除沒有這種情況。

在高溫下，秸稈提供了一系列有利於金黴素和磺胺二甲嘧啶吸附的額外吸附位點。抗生素在共基質（例如棕櫚軸基質）上的吸附可以降低抗生素對堆肥過程中涉及的微生物的生物利用度，進而解釋為什麼高抗生素濃度不能完全抑制堆肥過程。

因此，未來的研究需要集中在難降解抗生素以及如何優化堆肥過程以提高其去除率。廣泛的研究溫度和時間的作用，可以在去除難降解抗生素方面提供更多有用的數據。同樣，在農業土壤（動植物）中使用堆肥後，必須調查難降解抗生素的潛在風險。

表2中的許多研究集中在去除可提取的抗生素母體上，並得出結論：堆肥可以安全地用於土壤中。然而，母體化合物的消除是不夠的。需要研究具有活性形式的轉化產物（代謝物）的存在，以確保最終產品的安全性。抗生素，尤其是氟喹諾酮類抗生素及其轉化產物是一個重要的環境問題，必然是未來處理汙泥或堆肥的主題。

2.3

堆肥過程中抗生素的去除機制

抗生素的物理化學性質（表1）決定了它們在堆肥過程中的命運（持久性、移動性）。此外，在堆肥過程中發生的物理化學條件和有機物的降解可能通過改變這些分子的可用性，即它們的化學形式和它們與有機礦物基質的相互作用，來影響這些分子的命運。

事實上，在去除過程中可能隱含著幾個過程，即揮發、非生物和生物轉化、礦化、固存（形成結合殘基，通過分析方法不可提取）。

03 堆肥過程中抗生素抗生基因的歸宿

• 添加抗生素、表面活性劑（生物或化學）、天然沸石、生物炭或金屬微量元素，可以控制堆肥過程中抗生素抗性基因的丰度和去除；

• 細菌群落、轉座子丰度和水平基因轉移是抗生素耐藥基因去除的關鍵參數。

• 堆肥階段（中溫、高溫和冷卻階段）及其持續時間和物理化學參數（pH、水分、銨態氮和水溶性碳含量）對抗生素抗性基因的去除起著至關重要的作用。

• 有研究表明堆肥對抗生素抗性基因的去除效果較好，但也有研究表明堆肥後部分抗生素抗性基因持續存在，且濃度增加。

汙泥或糞便中重金屬含量高被認為是抗生素抗性基因減少的原因。抗生素抗性基因與重金屬接觸，重金屬可以驅動抗生素抗性細菌的選擇和進化（增加/減少）。重金屬的生物可利用性對微生物產生選擇性影響。

在堆肥過程中使用生物炭或高吸水性聚合物（聚丙烯酸鈉）等共基質有助於吸附重金屬，降低其利用率，然後有助於降低對抗生素抗性細菌的影響。然而，在堆肥過程中重金屬存在下，抗生素抗性基因的動態變化機制仍不清楚。一些研究證實堆肥後部分抗生素抗性基因被消除，並清楚地表明瞭高溫、微生物群落組成/變化和堆肥持續時間的影響。

其他研究表明，重金屬等其他汙染物的存在可能影響抗生素耐藥基因的增加或減少。需要對這些抗生素耐藥基因的去除進行具體的研究，包括溫度在長時間內的影響研究。此外，關於抗生素耐藥基因轉移的微生物機制的報道很少。同時，堆肥再用後抗生素抗性基因轉移的相關風險研究也非常少。

04 結論和觀點

抗生素在人類或獸藥中的使用不斷增加，導致這些分子以及抗生素耐藥基因和抗生素耐藥細菌在整個環境中的出現。其結果可能導致人類無數的死亡。抗生素的遷移率、持久性和去除機制的研究仍在進行。儘管如此，我們還是建議開發一些常用的工具來評估環境中抗生素耐藥性的擴散或減弱及其對環境和健康的影響。

堆肥是消除或減少抗生素和抗生素耐藥基因排放的一種有前途的解決方案。然而，大量的研究是在實驗室規模下進行的，抗生素濃度非常高（通常是峰值），沒有一項研究闡明去除效果背後的機制，即生物或非生物轉化，結合殘基的形成。

本文獻綜述強調了過程管理（溫度、共堆肥基質）對抗生素和抗生素耐藥基因命運的重要性。汙泥或糞便堆肥還需要更多的研究，以更好地理解抗生素和抗生素耐藥基因的去除機制以及它們之間的相互作用，進而確定更好且妥帖針對抗生素和抗生素耐藥基因的過程管理做法，最終達到減少其對環境的負荷的目的。堆肥時間的延長會給抗生素的降解留下更多的時間，尤其是在成熟期，但可能導致抗生素耐藥基因的增殖。

關於汙泥和糞肥用於土地利用時，抗生素和抗生素耐藥基因的傳播和相關的環境健康問題，應考慮制定直接土地利用前汙泥、糞肥和堆肥中抗生素的濃度標準。

推薦參考：

Ezzariai A, Hafidi M, Khadra A, et al. Human and veterinary antibiotics during composting of sludge or manure: Global perspectives on persistence, degradation, and resistance genes[J]. Journal of Hazardous Materials, 2018, 359: 465-481.

《淨水技術·水行業SCI最新科技動態專題情報》

2020年第1期（SCI彙編總第13期）

汙泥處理處置與資源化專題

本期所檢索文獻的發表時間範圍：

2018年11月1日~2019年11月1日

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排版：曹澄瑩

校對：黃如詩

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