ACS Catal.: 三金屬 NiCoFe-LDH納米片HMF氧化及高效析氧性能

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DOI:10.1021/acscatal.0c00007Title: Trimetallic NiCoFe-Layered Double Hydroxides Nanosheets Efficient for Oxygen Evolution and Highly Selective Oxidation of Biomass-Derived 5-Hydroxymethylfurfural摘要:選擇性地轉換可再生能源對於發展能源生產技術和保護環境是必要的。本文報道了一步可控合成三金屬 NiCoFe 層狀雙羥基(NiCoFe-LDHs)納米片材(1.36 nm) ,用於生物質衍生物5- 羥甲基糠醛(HMFOR)的高效析氧反應(OER)和高選擇性氧化製備2,5-呋喃二羧酸(FDCA)。作為比較,兩組雙金屬 NiCo-和 NiFe-LDHs 被相似地合成和評價。與 NiCo-LDHs (347mv,115mv dec-1)和 NiFe-LDHs (303mv,108mV dec-1)相比,最佳 NiCoFe-LDHs 納米片的必要過電位最低(288mV)達10mA cm-2,Tafel 斜率最小(92mV dec-1)。該催化劑的性能也優於大多數先前報道的 LDHs 催化劑。此外,與 NiCo-LDHs (2.1Ω,1.94 mF cm-2)和 NiFe-LDHs (1.4Ω ,2.22 mF cm-2)相比,NiCoFe-LDHs 納米片的電荷轉移電阻(Rct)為1.0Ω,Cdl 值為2.62 mF cm-2,表明其具有快速催化動力學。此外,NiCoFe-LDHs 納米片的耐久性能優於 NiCo-和 NiFe-LDHs,耐久性能優於 NiCo-和 NiFe-LDHs。另外,NiCoFe-LDHs 催化劑對5- 羥甲基糠醛(HMF)氧化合成 FDCA 也具有較好的催化性能,是可持續合成聚合物(如聚乙烯2,5- 呋喃二羧酸酯(PEF))的關鍵前驅體。實現20mA cm-2需要280mV 的超低電位,比純1.0 m NaOH 中的電位降低近120mv。反應中間體和產物經液相色譜-質譜法質譜聯用(LC-MS)和液相色譜(LC)檢測,1h 內 HMF 的轉化率為95.5% ,FDCA 的收率為84.9% 。進一步研究了反應動力學和可能的反應途徑。作為一個獨特的報告,利用三金屬 LDHs 催化劑 OER 和 HMFOR,這項研究提供了一個很有前途的能量轉換和電催化處理生物質來源的單體。圖文導讀:

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Key Point 1:NiCoFe-LDH具有超薄的厚度

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Key Point 2:NiCoFe-LDH表現出較好的OER性能

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Key Point 3:NiCoFe-LDH表現出較好的HMF氧化性能

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