生涯第三年，以“天之骄子”身份进入NBA的詹姆斯就排在了MVP榜第二，仅次于当年的MVP获得者纳什。不过直到生涯第六年，詹姆斯才拿到了首个MVP，然后开始了他5年内4次拿到MVP的壮举。
2007年和2008年，詹姆斯的表现都还不错，2007年还带领骑士打进了总决赛，但是这两年他都因为种种原因无缘MVP。这两年的MVP分别是诺维茨基和科比，他们的MVP得票率都达到了三分之一。
到了08-09赛季，詹姆斯终于成为了MVP的最大热门，这个赛季他迎来了莫里斯-威廉姆斯做队友，带领骑士打出了66胜16负的联盟第一战绩和队史最佳战绩，威廉姆斯也因此首次入选全明星阵容。
当然，骑士打出这么出色的战绩，詹姆斯才是第一功臣，他这个赛季场均可以得到28.4分7.6篮板7.2助攻的全能数据。这三项数据，无论是场均还是总计，詹姆斯都排在全队第一。詹姆斯不止一次有过这样的表现。
除此之外，詹姆斯的总盖帽数和总抢断数都排在全队第一。也就是说，詹姆斯的五项数据都高居全队第一，这样的壮举可不是谁都能做到的。当然，詹姆斯在2016年的总决赛中又做到过一次。
队史最佳战绩，五项数据全队第一，这就是詹姆斯以绝对优势拿到生涯首个MVP的重要原因。
在接下来的09-10赛季，詹姆斯又毫无悬念的蝉联了MVP，这个赛季骑士的战绩仍然非常出色，达到了61胜21负，是全联盟唯一一支拿到60胜的球队。
而詹姆斯差点再一次做到五项数据全队第一，但非常可惜的是，詹姆斯并没能做到，因为瓦莱乔拿到了比詹姆斯更多的篮板。瓦莱乔这一年拿到了578个篮板，詹姆斯则拿到了554个篮板，两人之间的差距并不大。
值得一提的是，虽然詹姆斯这两个赛季都拿到了MVP，也带领骑士打出了全联盟最佳的战绩，但是在季后赛，骑士并没有走得太远。对于战绩联盟第一的球队来说，没有打进总决赛就算不上成功。
2009年季后赛，骑士倒在了东部决赛，输给了霍华德带领的魔术。整个季后赛，詹姆斯场均可以得到35分9篮板7助攻的数据，不仅非常全能，而且是他季后赛场均得分最高的一个赛季。而在东部决赛中，詹姆斯场均更是可以得到38分8篮板8助攻的超豪华数据，但骑士还是输了，他也无缘与科比会师总决赛。
2010年季后赛，骑士在东部半决赛倒在了凯尔特人脚下，詹姆斯这一次的表现没有2009年东部决赛那么出色， 场均少了10多分，但仍有26+9+7。2008年季后赛，骑士也是在东部半决赛中输给了凯尔特人，那是绿军三巨头组建的第一年。
2007年打进总决赛之后，詹姆斯连续三年在季后赛折戟，未能重返总决赛，与总冠军渐行渐远，这也导致他在2010年夏天选择离开骑士，加盟热火，组成了三巨头组合。
