2009年，戚薇發行了由小柯、張亞東、秦天、等音樂人主創的專輯《2U》，其中歌曲《巴貝拉》 成為男才女貌2009代言餐飲品牌“巴貝拉”的指定中文主題曲，《夢幻奇緣》成為國際腕錶品牌SWATCH 2008~2009 跨年主題曲；同年，主演了電影《重慶美女》，並友情出演了電視劇《賢妻良母》中的鄭可伶。
戚薇的這款造型選擇的是一件彩虹色款針織衫，搭配一條高腰款牛仔褲，整身造型走的是休閒風，搭配長卷發，超美的。身旁的李承鉉則是一件紅色款襯衫，側面看李承鉉的五官真的是非常立體，超帥的！不過雖然整體的畫面這麼美，但不少網友還是覺得被割的雙眼皮給搶鏡了，而且戚薇黑色的指甲油看起來效果似乎並不好，感覺有點恐怖！
2011年，戚薇主演了電視劇《無懈可擊之高手如林》，作詞並演唱插曲《沒收》、《黑白之間》；同年，與陳楚河、張檬合作主演了電視劇《夏家三千金》，在劇中飾演富家千金夏友善，併為電視劇演唱主題曲《太過愛你》，插曲《談談情 說說愛》《三個人》；同時，在電視劇《陶之戀》中飾演了女一號慕容海清；8月，簽約海蝶音樂，並發表了首張個人EP《如果愛忘了》。
2013年1月，戚薇發行了個人EP《L To V秘密》；2月11日，主演的都市愛情電視劇《愛情自有天意》播出，在劇中飾演女一號程曦；5月，舉行了《L To V秘密》全國籤售；7月，獲得亞洲偶像盛典最具人氣女演員；同年，參演了電影《做次有錢人》。同年，主演電影《完美芯機人》。
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