2009年，戚薇发行了由小柯、张亚东、秦天、等音乐人主创的专辑《2U》，其中歌曲《巴贝拉》 成为男才女貌2009代言餐饮品牌“巴贝拉”的指定中文主题曲，《梦幻奇缘》成为国际腕表品牌SWATCH 2008~2009 跨年主题曲；同年，主演了电影《重庆美女》，并友情出演了电视剧《贤妻良母》中的郑可伶。
戚薇的这款造型选择的是一件彩虹色款针织衫，搭配一条高腰款牛仔裤，整身造型走的是休闲风，搭配长卷发，超美的。身旁的李承铉则是一件红色款衬衫，侧面看李承铉的五官真的是非常立体，超帅的！不过虽然整体的画面这么美，但不少网友还是觉得被割的双眼皮给抢镜了，而且戚薇黑色的指甲油看起来效果似乎并不好，感觉有点恐怖！
2011年，戚薇主演了电视剧《无懈可击之高手如林》，作词并演唱插曲《没收》、《黑白之间》；同年，与陈楚河、张檬合作主演了电视剧《夏家三千金》，在剧中饰演富家千金夏友善，并为电视剧演唱主题曲《太过爱你》，插曲《谈谈情 说说爱》《三个人》；同时，在电视剧《陶之恋》中饰演了女一号慕容海清；8月，签约海蝶音乐，并发表了首张个人EP《如果爱忘了》。
2013年1月，戚薇发行了个人EP《L To V秘密》；2月11日，主演的都市爱情电视剧《爱情自有天意》播出，在剧中饰演女一号程曦；5月，举行了《L To V秘密》全国签售；7月，获得亚洲偶像盛典最具人气女演员；同年，参演了电影《做次有钱人》。同年，主演电影《完美芯机人》。
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