2003年，高圓圓首次嘗試古裝武俠劇，在金庸經典名著《倚天屠龍記》電視劇中飾演峨眉派掌門周芷若。
2010年，她與古天樂和吳彥祖合作，主演了杜琪峰導演的香港浪漫喜劇片《單身男女》，該片讓她獲得第31屆香港電影金像獎最佳女主角提名。
2012年，她在陳凱歌電影《搜索》中塑造了一個受到網絡傷害而選擇自殺的女孩葉藍秋，這一悲劇角色受到了好評。
2013年11月6日，高圓圓參演的《咱們結婚吧》正式登陸央視一套、湖南衛視黃金檔，該劇由導演劉江執導，高圓圓、黃海波、王彤、凱麗、大左等聯袂主演。
2014年，與謝霆鋒合作愛情電影《一生一世》票房突破兩億。
10月，主演電影《君子道》，飾演性格果敢而頗具野心、身手敏捷而動作優美的鳳驍；11月20日，高圓圓獲得第52屆韓國電影大鐘獎最佳海外女演員。
2017年，與梁家輝、古天樂合作主演了警匪電影《風林火山》，她在片中飾演一位心理醫生 。
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