角色一：
餘則成
扮演者：孫紅雷
餘則成本是重慶軍統的外勤，後隨上司呂宗方（共產黨地下情報人員）前往南京汪偽政府刺殺叛徒李海豐。不料餘則成獨自完成任務後身份暴露，被追殺，危急之時被共產黨救下。得知軍統上層為運送私產向日本人提供軍火，餘則成失去了對國民黨的信任，加上未婚妻左藍的影響，餘則成決定秘密加入共產黨，同時因刺殺李海峰被授予嘉獎。抗戰勝利後經餘則成以前的導師，新天津站站長吳敬中的邀請，前往軍統天津站（後改名為保密局）擔任機要室主任一職，後升任中校副站長，並深受站長吳敬中的信任。餘則成在天津站的三年是故事發生的主要背景，他先後經歷了對他一生影響重大的三個女人，分別是左藍、晚秋和翠平。在潛伏期間餘則成以不變應萬變，將計就計多次化險為夷，成功竊取到情報，瓦解了敵人一次次的行動計劃，為天津及全國的解放事業作出了巨大貢獻。解放前夕，當他和翠平的情感生活剛剛走入正軌，行動隊隊長和情報處處長李涯對餘則成的暗中調查使餘則成陷入了困境，翠平不得不被迫撤離……隨後南京總部的一紙調令將餘則成和吳敬中派往臺灣，在那裡他也繼續著他的潛伏任務。
角色二：
明臺
扮演者：胡歌
上海明氏家族小公子明臺，飽讀詩書，風流倜儻，身手不凡，小說裡是在飛機上救了戴笠一命，而後被委以重任。電視劇裡則是在飛機上救了王天風的性命，聰明卻不夠安的他一出場就遇上“命中劫數”——王天風。
王天風是軍統上海站的特工高官，一眼相中明臺聰慧果敢的特工潛質，回報給他一份特殊的救命（明臺救王天風的性命在後證實是老師設的一個局）禮物——綁架，在明臺屢次拒絕邀約後，仍然強綁他至軍統特務訓練班，接受秘密訓練。
風流倜儻的他，很受女孩子喜愛，他經常能和漂亮的姑娘坐在一起談得很投入。感情方面，雖最終與程錦雲在一起，心裡卻也始終無法完全放下於曼麗。因為於曼麗不僅僅是他的戰友，他的生死搭檔，還是他的半條命。
明臺一亮相，便俘獲了眾多粉絲的芳心。而少爺兵明臺與軍統鐵血教官王天風之間上演的數次師徒交鋒，也引起了觀眾的熱議。
角色三：
安在天
扮演者：柳雲龍
安在天為了701，離家別子，在現實中很多諜報人員也是這樣。
據《暗算》主創人員介紹，有一位在諜報一線工作的老幹部，他最為內疚的就是自己的妻子。因為他是諜報工作者，而妻子卻患有精神疾病，但是自己每天都很忙，加上工作的特殊性，為了不出現差錯和意外，這位諜報人員只能每天給妻子服用安眠藥。
身為諜報一線人員，他也不可能讓外人介入到自己的身邊。因此只能用這個辦法對待妻子，但是這也是一個比較好的權宜之策了。
22年後的一天，他跪在了妻子面前，臉頰上堆滿淚水。他說出了自己22年最想說的話：“今天我們就不用再吃安眠藥了。”因為從這一天起，他的任務已完成，可以退出諜報工作了。雖然為黨和國家作出了巨大貢獻，但是對家庭，他的內心一直有一種愧疚。
角色四
劉新傑
扮演者：吳秀波
經多方面考證，劉新傑的原型應該為熊向暉。熊向暉，中共情報工作史上最具傳奇色彩的人物，被毛澤東譽為“一個人能頂幾個師”。熊向暉打入國民黨高級將領胡宗南身邊12年，以其超人的機智、果敢、堅韌，贏得胡宗南賞識，巧妙地送出國民黨“閃擊延安”、“西安軍事會議”等諸多重要情報，為挫敗國民黨反共陰謀、鞏固抗日民族統一戰線、保衛中共延安黨中央等屢建奇功。
角色五：
周乙
扮演者：張嘉譯
周乙，2012年開年大戲《懸崖》中男主角，由內地著名男演員張嘉譯飾演，劇中周乙是一名共產黨特工，為了方便其潛伏在敵人內部，組織派遣了一名女報務員顧秋妍假扮他的妻子。然而，面對特務科心思縝密的強大對手高彬，兩人的真實身份面臨著嚴峻挑戰，周乙甚至不得不忍痛看著原配妻子在自己面前被槍決。同時，這對同床異夢的"假夫妻"之間的關係也在悄悄地改變著。顧秋妍身處危急，周乙在敵人的步步緊逼下，最終選擇回到哈爾濱解救顧秋妍。然而，等待他的卻是另一條不歸路 。
角色六
徐天
扮演者：張魯一
徐天，2014年電視劇《紅色》的男主角。由張魯一飾演。上海人，生於二十世紀初。父親是共產黨員，在罷工事件後被捕犧牲。母親依靠出租同福裡的祖業獨立撫養他。徐天早年曾在日製軍校留學，受過專業訓練。後來因為父親去世，他轉學會計，完成學業後歸國。淞滬之戰落幕，上海淪陷。徐天被裹入了一場突如其來的廝殺，徐天利用他的天賦，幫助我黨的地下人員完成了任務，可同時也讓他捲進了更大的漩渦裡。
角色七
楊慕初、楊慕次
扮演者：鍾漢良
當年從襁褓中分離的楊慕初（鍾漢良 飾）、楊慕次（鍾漢良 飾）兄弟倆，如今一個是留學海外學成歸來的著名的醫生；一個則留學日本，歸國後參加了中共地下黨。慕初在英國留學期間，曾參加“雷霆”科學研究，而此時日軍在上海正研製一種神秘的細菌武器，一旦研製成功，將對人類造成極大的傷害。日軍的這一計劃同時被國民黨軍統局和中共地下黨所知悉，國共雙方都在第一時間作出決定，不能讓日軍的陰謀得逞。潛伏在中國數十年的日軍王牌間諜徐玉真（李穎 飾），正是他策劃了二十多年前的楊家家族慘案，如今他又要故伎重演。楊家兩兄弟由剛開始的誤解、猜忌，慢慢轉變成同仇敵愾的戰友......
角色八：
鄭耀先
扮演者：柳雲龍
柳雲龍飾演的鄭耀先被鮮明地分為三段：英俊帥氣的國民黨軍統時期，隱忍自保的解放初期和顛沛流離的中老年時期。
- 在第一段是風光無限的國民黨軍統時期。柳雲龍飾演的鄭耀先可謂風光無限：國民黨呢子風衣拉風十足，肩章、領徽、墨鏡、印花皮鞋等隨身之物無一不精美考究。劇照中，鄭耀先乘坐吉普車，氣場十足。國民黨軍官劇照強調了柳雲龍一貫帥氣銀幕形象。
- 解放初期，柳雲龍飾演的鄭耀先形象陡轉。在這一時期，鄭耀先的對外身份是檔案管理員。這時候他帶著藍色工帽，身著藍色粗布大褂，戴著黑框眼睛，鬍子拉碴的形象出現。為了表現鄭耀先的命運幾次翻轉，柳雲龍不惜自毀形象。
- 柳雲龍老年時期劇照讓人最為震撼。鄭耀先穿著老式夾層風衣，戴著圍巾，服裝都被精心“做舊”。在花白頭髮，老年斑、皺紋等化妝技術下，柳雲龍變成一位垂垂老者。劇照中，鄭耀先拄著柺杖表情痛苦。這一場景令人遐想。
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