鋰離子電池的負極材料有哪些？在多種負極材料中，金屬鋰具有超高的理論容量（3861 mAh/g），在近年來備受關注，但存在循環過程中體積變化大等缺陷。另一方面，作為碳基負極材料的代表，石墨材料具有良好的循環穩定性和較低的工作電位。
將金屬鋰與石墨材料進行復合，製備金屬鋰-石墨複合材料是解決金屬鋰材料缺陷、提高鋰電池能量密度的可能途徑。
然而，大量的研究表明金屬鋰和碳材料的潤溼性差，在進行復合之前，需要對碳材料進行表面親鋰性處理。因此，在將金屬鋰和石墨二者進行復合之前，我們必須首先回答一個基本問題：石墨到底是親鋰的還是疏鋰的？二者到底能否複合？
為回答這些疑問，同濟大學的黃雲輝教授、羅巍研究員和MIT的李巨教授進行合作，系統研究了不同類型石墨類碳材料與金屬鋰的浸潤性，相關結果以“Is Graphite Lithiophobic or Lithophilic?”為題發表於《國家科學評論》（National Science Review, NSR）。博士生段建、博士後鄭玉恆為共同第一作者。
首先，作者測定了高定向熱解石墨（highly oriented pyrolytic graphite, HOPG）的鋰浸潤性質，發現熔融態金屬鋰在HOPG表面的接觸角為73°，表現出良好的親和性。基於第一性原理的仿真分析也證實，鋰和石墨具有良好的親和性。
金屬鋰和高定向熱解石墨（HOPG）的接觸角實驗。
然而，在多孔石墨紙（porous carbon paper, PCP）上，金屬鋰的接觸角高達到142°，展現出不浸潤的狀態。通過XPS分析，作者發現相比於HOPG，PCP表面有大量的含氧官能團。這些表面雜質會對鋰和PCP的接觸線（contact line）起到釘扎作用，導致PCP表現出不親鋰特性。
金屬鋰和多孔碳紙（PCP）的接觸角實驗。
為進一步論證這一設想，作者對PCP進行鋰化，以降低PCP的電化學電勢並消除表面釘扎點。結果，鋰化石墨紙（lithiated PCP）與金屬鋰表現出優異的親和性，並且由於其多孔的特性，金屬鋰在接觸lithiated PCP後迅速穿過，最終呈現的接觸角為52°。
金屬鋰和鋰化多孔碳紙（lithiated PCP）的接觸角實驗。
更進一步，作者通過商用石墨粉末與熔融態金屬鋰的潤溼性實驗來佐證這一結論，發現鋰化石墨粉末可以均勻分佈在鋰金屬中。
利用這一發現，作者成功調控了石墨紙的親鋰性，並製備出大片的鋰-石墨複合負極材料。在與三元正極或硫/碳正極搭配的全電池中，該複合負極材料均表現出較好的循環穩定性。
該工作系統研究了金屬鋰和石墨類碳材料的浸潤性，還為構築鋰碳複合負極材料提供了一個全新的思路，助力高能量鋰電池開發。
點擊https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwz222/5695762查看論文原文。
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