天京事變後，石達開出走天京分散部分太平天國的兵力，李秀成雖為石達開舊部，但是並沒有跟隨石達開出走，堅定地鎮守著長江北岸，阻止了清軍的進攻。當時洪秀全可以用的人實在少之又少，“那時朝中無人掌管，外無勇將”，就在這個時候，洪秀全開始重用李秀成，於是乎，李秀成便被任命為副掌率，和陳玉成、蒙得恩組成一個高層決策團，幫助洪秀全料理大小事，後來洪秀全更是親自書寫了“萬古忠義”四字賜李秀成，並進爵忠王。
李秀成成為決策層人員後，便在太平天國中扮演了一個救火隊員的角色，他不停地往來天京和周圍城市之間，哪裡告急就趕到哪裡，疲於奔命，所部戰鬥力大大降低，而天京城內被洪秀全折騰的烏煙瘴氣，一口氣封了2000多個王爺，這2000多個王爺也是相互爭權奪利。1864年6月洪秀全病故，隨後“九帥用火藥攻倒京城，由紫金山龍頸而破，全軍入城”，由是天京陷落。城破之時，李秀成在太平門轉敗直到朝門，遇到幼主洪天貴福和其兩個幼弟，當時沒有辦法。只能辭別母親和家人，獨獨保護洪天貴福撤出天京城，清軍在後緊緊追擊，李秀成兩人只有一馬，別無辦法只得讓幼主先走，自己則率一部分人馬抗拒追兵，後來和部隊走失的李秀成被湘軍抓捕到手。
李秀成被捕後，受到了曾國荃的嚴刑逼供，但是也沒有能使李秀成降服，《能靜居士日記》同治三年六月二十日日記說:“聞生擒偽忠王至，中丞親訊，置刀錐於前，欲細割之… …叱勇割其股，皆流血，忠酋殊不動。”後來曾國藩的幕僚趙烈文出面與李秀成長談，李秀成願意寫下自述，於是乎李秀成洋洋灑灑留下數萬字的《忠王李秀成自述》，這自述也就成了後世研究李秀成的重要文史資料。
在《忠王李秀成自述》講述李秀成在太平天國這十多年的經歷，並且有總結太平天國“十誤”，不過此中最具有爭議之處就是李秀成到底是否投降，以及李秀成對待清朝和曾國藩的態度。他大大的把曾國藩表揚了一番：“久知中堂有仁愛惠四方，兼有德化之心，良可深佩……輔清朝得此城（天京城）而威揚天下，實中堂之謀，九帥（指曾國荃）之才謀算，將相用命而成全功也”，如果這些讚美太平天國死對頭曾國藩的話不算什麼，那麼下面的李秀成寫的這些話足以氣死無數太平軍，“我願將部下兩岸陸續收荃……我雖不才，早至數年，而在部下，亦盡力圖酬，雖不才智，死力可為，忠扶天朝末國不待復言，願收齊人眾，盡義對大清皇上，以贖舊日有罪愚民”。
太平天國以反清為旗，他身為天國忠王不僅願意幫助清軍招降部下，更是願意對清朝皇帝盡忠，此言實在是和太平天國宗旨相悖，令天王等高層和無數太平軍寒心。
參考資料：《忠王李秀成自述》、《能靜居士日記》
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