近來，柔性電子器件在人體健康監控、人機接口、軟體機器人等領域得到廣泛的應用。其中，皮膚共形柔性傳感器件能夠以非植入方式連續監控人體生理信號，在健康防護領域應用前景廣闊。目前，科學家開發了不同系列的聚合物彈性體、水凝膠、氣凝膠等柔性基底材料用於可穿戴柔性電子器件的構築。但是，基於材料間的顯著物性差異，對於多層、不同材質結構的柔性電子器件，同時獲得高機械柔軟性、皮膚粘附性和高導電性一直是一項挑戰性工作。
近日，新加坡南洋理工大學陳曉東教授（點擊查看介紹）引入相互貫穿的機械互鎖結構，簡便、高效的解決了水凝膠、彈性體以及表層導電層的界面問題，實現了綜合性能優異的柔性基底電子皮膚的製備。這種機械互鎖水凝膠-彈性體結構，膜層之間的界面作用力增強，水凝膠-彈性體層間粘附強度相較於傳統的物理堆疊提升~14.3倍。基於這種機械互鎖水凝膠-彈性體材料的柔性電子器件在多循環肌電圖、心電圖等人體生理實時監測中表現出了卓越的性能和優異的器件穩定性。
新型柔性電子皮膚構築過程示意圖。圖片來源：Adv. Funct. Mater.
為同時保證柔性電子皮膚的高機械柔性和導電性，柔性基底（如水凝膠）和導電層必須保持其本體和薄膜形態不被破壞；其粘附強度的提升只能從界面處著手。研究團隊選用聚合物彈性體熱塑性聚氨酯（TPU）為界面層材料；通過靜電紡絲技術製備TPU多孔網格結構，在表層沉積Au納米膜構築導電層，然後浸潤水凝膠預聚體、熱固化得到具有機械互鎖結構的水凝膠-TPU雜化材料，並可以用於製備柔性電子皮膚。
柔性電子皮膚結構及性能表徵。圖片來源：Adv. Funct. Mater.
SEM測試顯示，靜電紡絲製備的TPU具有相互纏結的多孔結構，孔徑1-3 µm；水凝膠體系與TPU具有良好的貫穿結構。多孔TPU展現出膜厚依賴性的優異機械性能：當TPU膜厚為137 µm時，最大斷裂應變達840%；多孔TPU膜厚為31 µm時楊氏模量為75 KPa（本體無孔TPU模量：2.55 MPa），且隨膜厚的增加而增加。研究團隊選用聚丙烯酰胺/海藻酸鈣 (PAM/Ca-Alg) 為水凝膠體系，該水凝膠體系模量~5.3 KPa、拉伸形變可達初始長度25倍、導電率1.1 mS cm-1；雜化後TPU-水凝膠模量約11.5 KPa（TPU、水凝膠膜厚為0.05和2 mm）。
新型電子皮膚界面粘附強度測試。圖片來源：Adv. Funct. Mater.
界面粘附強度表明TPU-水凝膠雜化體系界面強度達50.9 J m-2，相比傳統的物理堆疊TPU/水凝膠層間粘附強度提升~14.3倍；同時，系統研究表明中間TPU層厚度~85 µm時，體系界面粘附強度最佳。TPU表面蒸鍍50 nm厚Au膜厚，體系表面電阻為40.9 ± 6.3 Ω sq-1；在小應變（10%）情況下，具有溫和的電阻變化，適用於電生理信號檢測。體系在＞25%應變時，導電性能衰減明顯；體系最大可拉伸率可通過預拉伸的方法予以提升。TPU-水凝膠電子皮膚體系相較於傳統的TPU/Au電極等器件具有更優的皮膚共形性，在肌電圖、心電圖等生理信號檢測方面更為精準。
新型電子皮膚人體生理信息監測應用。圖片來源：Adv. Funct. Mater.
總結
該研究通過引入中間“連接層”形成“機械互鎖”界面結構，簡便實現了不同物性材質間的高強度界面粘附；為兼具高柔性、高導電性以及卓越皮膚粘附性可穿戴電子器件的開發提供了高效策略。同時，該研究成果在親/疏水不同浸潤特性材料等材料體系複合應用方面提供了思路借鑑。
Mechanically Interlocked Hydrogel-Elastomer Hybrids for On-Skin Electronics
Shaowu Pan, Feilong Zhang, Pingqiang Cai, Ming Wang, Ke He, Yifei Luo, Zheng Li, Geng Chen, Shaobo Ji, Zhihua Liu, Xian Jun Loh, Xiaodong Chen
Adv. Funct. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adfm.201909540
導師介紹
陳曉東
https://www.x-mol.com/university/faculty/45891
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