缺陷与电子的相互作用对于电荷和自旋输运，特别是低温下的量子输运行为有至关重要的影响。从第一性原理计算出发，理解缺陷-电子作用对于研究实际材料中的载流子动力学和新材料开发十分重要。然而，上述计算通常需要采用较大尺度的结构单元以及对布里渊区电子态高密度的采样，因而涉及庞大的计算量，是当前第一原理计算面临的重要挑战之一。通过一定的近似，如采用原子基组波函数可以降低计算量，但相应的由于基组过于简单会导致计算准确性无法保证。
针对上述问题，来自加州理工学院的Bernardi教授等开发了一套插值方法来高效计算e-d作用矩阵元。与通常完全在k空间考虑e-d作用的思路不同，作者以实空间作为基本出发点。他们认为缺陷对电子的散射在实空间内存在一个有效的作用半径，计算时仅考虑那些散射前后都在有效半径内电子状态即可，由此可以大幅减小需要考虑的散射事件。基于上述物理图像，以Wannier函数为媒介，他们通过两次k空间-实空间的傅里叶变换，巧妙地将基于稀疏k点计算获得的e-d作用矩阵元插值来获得高k点密度的矩阵元。以Si和Cu的空位缺陷为例，他们利用该方法计算了高k点密度下e-d散射的电子弛豫时间，并计算了低温下缺陷对材料电阻率的影响。通过与非插值的直接计算以及实验结果比较，他们发现该插值方法在大幅降低计算量的同时能保持很高的精确度。该方法可推广用于研究各种缺陷主导的载流子动力学过程，为基于量子输运的电子和自旋器件设计提供重要工具。
该文近期发表于npj Computational Materials 6: 17 (2020)，英文标题与摘要如下，点击https://www.nature.com/articles/s41524-020-0284-y可以自由获取论文PDF。
Ab initio electron-defect interactions using Wannier functions
I-Te Lu, Jinsoo Park, Jin-Jian Zhou and Marco Bernardi
Computing electron–defect (e–d) interactions from first principles has remained impractical due to computational cost. Here we develop an interpolation scheme based on maximally localized Wannier functions (WFs) to efficiently compute e–d interaction matrix elements. The interpolated matrix elements can accurately reproduce those computed directly without interpolation and the approach can significantly speed up calculations of e–d relaxation times and defect-limited charge transport. We show example calculations of neutral vacancy defects in silicon and copper, for which we compute the e–d relaxation times on fine uniform and random Brillouin zone grids (and for copper, directly on the Fermi surface), as well as the defect-limited resistivity at low temperature. Our interpolation approach opens doors for atomistic calculations of charge carrier dynamics in the presence of defects.
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