缺陷與電子的相互作用對於電荷和自旋輸運，特別是低溫下的量子輸運行為有至關重要的影響。從第一性原理計算出發，理解缺陷-電子作用對於研究實際材料中的載流子動力學和新材料開發十分重要。然而，上述計算通常需要採用較大尺度的結構單元以及對布里淵區電子態高密度的採樣，因而涉及龐大的計算量，是當前第一原理計算面臨的重要挑戰之一。通過一定的近似，如採用原子基組波函數可以降低計算量，但相應的由於基組過於簡單會導致計算準確性無法保證。
針對上述問題，來自加州理工學院的Bernardi教授等開發了一套插值方法來高效計算e-d作用矩陣元。與通常完全在k空間考慮e-d作用的思路不同，作者以實空間作為基本出發點。他們認為缺陷對電子的散射在實空間內存在一個有效的作用半徑，計算時僅考慮那些散射前後都在有效半徑內電子狀態即可，由此可以大幅減小需要考慮的散射事件。基於上述物理圖像，以Wannier函數為媒介，他們通過兩次k空間-實空間的傅里葉變換，巧妙地將基於稀疏k點計算獲得的e-d作用矩陣元插值來獲得高k點密度的矩陣元。以Si和Cu的空位缺陷為例，他們利用該方法計算了高k點密度下e-d散射的電子弛豫時間，並計算了低溫下缺陷對材料電阻率的影響。通過與非插值的直接計算以及實驗結果比較，他們發現該插值方法在大幅降低計算量的同時能保持很高的精確度。該方法可推廣用於研究各種缺陷主導的載流子動力學過程，為基於量子輸運的電子和自旋器件設計提供重要工具。
該文近期發表於npj Computational Materials 6: 17 (2020)，英文標題與摘要如下，點擊https://www.nature.com/articles/s41524-020-0284-y可以自由獲取論文PDF。
Ab initio electron-defect interactions using Wannier functions
I-Te Lu, Jinsoo Park, Jin-Jian Zhou and Marco Bernardi
Computing electron–defect (e–d) interactions from first principles has remained impractical due to computational cost. Here we develop an interpolation scheme based on maximally localized Wannier functions (WFs) to efficiently compute e–d interaction matrix elements. The interpolated matrix elements can accurately reproduce those computed directly without interpolation and the approach can significantly speed up calculations of e–d relaxation times and defect-limited charge transport. We show example calculations of neutral vacancy defects in silicon and copper, for which we compute the e–d relaxation times on fine uniform and random Brillouin zone grids (and for copper, directly on the Fermi surface), as well as the defect-limited resistivity at low temperature. Our interpolation approach opens doors for atomistic calculations of charge carrier dynamics in the presence of defects.
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