合作单位：中国科学院上海应用物理研究所，浙江大学
前言：
众所周知，催化反应在新能源开发和环境保护中起着至关重要的作用，寻找和设计相关的高效稳定催化剂是催化反应的关键。催化剂的结构和形貌对于其催化活性起着决定性的作用。最近大量原位实验表明催化反应过程中，纳米催化剂的结构和形貌是动态变化的。如何准确预知乃至定量描述这种变化是当前的研究难点。最近，中国科学院上海应用物理研究所的高嶷研究员课题组和浙江大学电子显微镜中心的王勇教授课题组结合实验与理论研究方法对于负载型纳米颗粒在反应环境中的结构变化进行了深入的研究，首次完全揭示了负载型催化剂中，纳米颗粒与载体之间的界面在反应环境中的动态变化。该工作发表在了《德国应用化学》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI: 10.1002/anie.201800925）。
研究基础：
在此之前，高嶷研究员课题组与王勇教授课题组分别在理论与实验两方面就纳米颗粒在不同反应环境中的结构变化进行了系列的研究。高嶷研究员课题组自主发展了多尺度原位环境模拟模型，成功地对多种气氛反应条件下的不同金属纳米颗粒的形貌变化进行了理论研究与预测（Nano Lett. 2016, 16, 2628; J. Phys. Chem. C 2017, 121, 5629; J. Phys. Chem. C 2018, 122, 6144）。王勇教授课题组近年来利用原位环境电镜技术在原子尺度下大气压气氛环境中对纳米催化颗粒的动态结构演变进行了系列研究（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 12427; Chem. Comm. 2017, 53, 13213）。
本文亮点：
在这个工作中，高嶷研究员课题组首先结合Wulff—Kaischew模型、Langmuir吸附模型与第一性原理计算构建了能够定量化多尺度准确描述负载纳米金属颗粒在不同反应环境中结构变化的原创模型。该模型能够给出包含界面结构变化的原子级别结构信息，提供了可以和实验进行直观比较的理论预测结果 。同时，王勇教授课题组使用先进原位环境电镜对负载在SiTrO3（110）表面的Pt纳米颗粒在不同氢气环境下的稳定形貌进行了原子级别的实时研究。通过不同温度、气氛压强和颗粒接触面的比较，理论预测与实验观察结果达到了非常好的一致性，基本达到定量水准。研究表明，反应环境与纳米颗粒的相互作用会改变纳米颗粒的形貌，而与此同时，反应环境与载体表面的相互作用则会改变负载颗粒与载体表面的接触面积，更进一步改变纳米颗粒的高度。尤其重要的一点是，研究发现界面周边的原子结构会在不同反应环境中产生巨大变化。载体在纳米催化中的重要作用不仅在于稳定纳米催化剂，更重要的是载体与纳米颗粒的界面周边能够提供许多非负载体系中不存在的新的活性位点。事实上，众多研究已经显示在许多催化体系中，催化反应正是发生在界面周边上的。因此，界面周边原子结构的变化与原子数量的变化都会大大影响此类催化剂的反应活性。这个工作揭示了反应环境中动态变化的纳米颗粒与载体之间的界面，对于理解负载型金属催化剂的反应活性提供了准确信息，并为通过理论定量设计反应环境中的高效新型催化剂奠定了基础。
图文解析：
图1. ZnO负载的Cu纳米颗粒在不同反应环境下的结构相图
图2. 不同环境下Pt(110)/SrTiO3(110) (A,B,D,E)和 Pt(111)/SrTiO3(110) (C,F)的高分辨电镜照片和相应的理论模拟结构
作者信息：
中国科学院上海应用物理研究所段满益博士为第一作者（在职博后，原单位为四川师范大学），朱倍恩博士和高嶷研究员为通讯作者，孟君博士生参与工作，浙江大学俞剑博士生为并列第一作者，王勇教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部、教育部、四川省科技厅、上海市自然科学基金、中科院青促会以及NSFC-广东联合基金（第二期）超级计算科学应用研究专项、国家超级计算广州中心、天津中心、上海超算中心、和深圳超算中心的共同资助和支持。
朱倍恩，中国科学院上海应用物理研究所副研究员
研究方向：从博士后期间就致力于反应环境中的金属/合金纳米材料结构变化的理论模拟与研究，近年来与高嶷研究员一同发展了自主的多尺度原位环境模拟方法，对于不同反应环境中的金属纳米颗粒的形貌变化进行了一系列深入研究。最近两年在包括Nano Lett.，Angew Chem., 等国际核心期刊上连续发表了多篇相关论文。
高嶷，中国科学院上海应用物理研究所研究员，博导，“百人计划”
研究方向：主要从事计算化学和计算材料学研究，近年来研究重点聚焦于真实反应环境中纳米材料结构、性质与功能的理论研究，独立发展多尺度定量模型，并自主开发多尺度原位模拟软件MOSP。共发表100余篇SCI索引论文，包括Nature Communications (3), Science Advances (1), PNAS (1), J. Amer. Chem. Soc. (10), Angew Chem. (3), Phys. Rev. Lett. (1), Nano Lett. (3), ACS Nano (5)。基于ISI Web of Science的统计, SCI文章被累计引用2600余次,H因子为30。
课题组主页：
http://water.sinap.cas.cn/cn/yjtd/201401/t20140106_151007.html
王勇，浙江大学教授，博导，青年千人
研究方向：主要从事利用先进的原位环境电镜技术研究环境催化材料（纳米催化颗粒/金属氧化物载体）的表界面结构与催化性能，特别是在真实的反应环境中（高温/大气压）实时研究材料原子级别的动态结构演变及其对性能的影响，探索和研发低成本高质量的环境催化材料。共发表130余篇SCI索引论文，包括Nature Materials (1), Nature Nanotechnology (3), Nano Lett. (14), J. Amer. Chem. Soc. (6), Angew. Chem. (4), Phys. Rev. Lett. (2), ACS Nano (8)及 Adv. Mater. (2)。基于ISI Web of Science的统计, SCI文章被累计引用4000余次, H因子为38。
课题组主页：
http://person.zju.edu.cn/yongwang/0.html
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