近期，山東大學材料科學與工程學院尹龍衛教授課題組在鋰-氧電池研究領域取得了重要進展 ，相關研究成果以“Hierarchical NiCo2S4@NiO Core–Shell Heterostructures as Catalytic Cathode for Long-Life Li-O2Batteries”為題，以封面文章（Front Cover）發表在國際頂級期刊Advanced Energy Materials （IF=24.884）上，尹龍衛教授和張志薇博士為通訊作者，2017級博士生王朋為本文第一作者。同期，課題組另一項工作以“One-Step Route Synthesized Co2P/Ru/N-Doped Carbon Nanotube Hybrids as Bifunctional Electrocatalysts for High-Performance Li–O2Batteries”為題，同樣以封面文章（Front Cover）發表於期刊small（IF=10.856）上，尹龍衛教授和王成祥副教授為通訊作者，2017級博士研究生王朋為第一作者。
非水系鋰氧電池由於具有超高的理論能量密度（3500 Wh kg-1），成為新型儲能技術的研究熱點。但是由於正極側放電產物Li2O2其獨特的絕緣性及不溶於電解液特性導致鋰氧電池氧還原（ORR）和氧析出（OER）過程動力學性能緩慢，誘發較大的充放電過電位和嚴重的副反應，大幅影響鋰氧電池能量轉換效率和循環壽命。因此，構築多級分級孔正極結構並搭配雙功能催化劑，來誘導Li2O2的形核長大及分解是改善鋰氧電池充放電極化的有效策略。
尹龍衛教授課題組通過水熱法搭配後續熱處理，在碳紙基體上原位構築了3D 分級NiCo2S4/NiO核殼異質結結構，這種樹枝狀陣列結構有利於氧氣的擴散及電極液的浸潤。同時，在充放電過程中，NiCo2S4/NiO界面處存在的內建電場可以大幅提升電荷傳輸動力學。更重要的是，根據第一性原理計算，NiCo2S4和NiO具有不同的內在LiO2吸附特性。因此，在放電過程中兩者協同作用誘導形成了大量的豌豆莢狀的Li2O2，這種形貌的放電產物緊密地均勻地覆蓋在活性位點表面，構建了低阻抗電極/Li2O2界面，在隨後的充電過程中更容易分解。這是複合電極材料獲得較低的充放電過電位和突出的長循環性能的內在原因。該研究成果發表在Adv. Energy Mater.上。
同期，課題組通過一步煅燒法合成了原位負載Co2P納米顆粒和Ru超細顆粒的碳納米管催化劑。在放電過程中，Co2P和Ru兩者協同作用可調控Li2O2的長大行為，在活性物質表面誘發形成了緊密的Li2O2納米片包覆層。由於這種形貌的Li2O2結晶性較差，以及可充分發揮Ru超細顆粒的OER特性，因而大幅促進了充電過程中放電產物的高效分解，最終複合材料表現出優異的電化學性能。該研究成果發表在Small上。
上述研究得到了國家自然科學基金重點項目（51532005）、國家自然科學基金面上項目（51472148, 51272137，51802175）以及山東省泰山學者計劃的支持。
來源 山東大學
文章鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201900788
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201900001
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