近期，山东大学材料科学与工程学院尹龙卫教授课题组在锂-氧电池研究领域取得了重要进展 ，相关研究成果以“Hierarchical NiCo2S4@NiO Core–Shell Heterostructures as Catalytic Cathode for Long-Life Li-O2Batteries”为题，以封面文章（Front Cover）发表在国际顶级期刊Advanced Energy Materials （IF=24.884）上，尹龙卫教授和张志薇博士为通讯作者，2017级博士生王朋为本文第一作者。同期，课题组另一项工作以“One-Step Route Synthesized Co2P/Ru/N-Doped Carbon Nanotube Hybrids as Bifunctional Electrocatalysts for High-Performance Li–O2Batteries”为题，同样以封面文章（Front Cover）发表于期刊small（IF=10.856）上，尹龙卫教授和王成祥副教授为通讯作者，2017级博士研究生王朋为第一作者。
非水系锂氧电池由于具有超高的理论能量密度（3500 Wh kg-1），成为新型储能技术的研究热点。但是由于正极侧放电产物Li2O2其独特的绝缘性及不溶于电解液特性导致锂氧电池氧还原（ORR）和氧析出（OER）过程动力学性能缓慢，诱发较大的充放电过电位和严重的副反应，大幅影响锂氧电池能量转换效率和循环寿命。因此，构筑多级分级孔正极结构并搭配双功能催化剂，来诱导Li2O2的形核长大及分解是改善锂氧电池充放电极化的有效策略。
尹龙卫教授课题组通过水热法搭配后续热处理，在碳纸基体上原位构筑了3D 分级NiCo2S4/NiO核壳异质结结构，这种树枝状阵列结构有利于氧气的扩散及电极液的浸润。同时，在充放电过程中，NiCo2S4/NiO界面处存在的内建电场可以大幅提升电荷传输动力学。更重要的是，根据第一性原理计算，NiCo2S4和NiO具有不同的内在LiO2吸附特性。因此，在放电过程中两者协同作用诱导形成了大量的豌豆荚状的Li2O2，这种形貌的放电产物紧密地均匀地覆盖在活性位点表面，构建了低阻抗电极/Li2O2界面，在随后的充电过程中更容易分解。这是复合电极材料获得较低的充放电过电位和突出的长循环性能的内在原因。该研究成果发表在Adv. Energy Mater.上。
同期，课题组通过一步煅烧法合成了原位负载Co2P纳米颗粒和Ru超细颗粒的碳纳米管催化剂。在放电过程中，Co2P和Ru两者协同作用可调控Li2O2的长大行为，在活性物质表面诱发形成了紧密的Li2O2纳米片包覆层。由于这种形貌的Li2O2结晶性较差，以及可充分发挥Ru超细颗粒的OER特性，因而大幅促进了充电过程中放电产物的高效分解，最终复合材料表现出优异的电化学性能。该研究成果发表在Small上。
上述研究得到了国家自然科学基金重点项目（51532005）、国家自然科学基金面上项目（51472148, 51272137，51802175）以及山东省泰山学者计划的支持。
来源 山东大学
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201900788
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201900001
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