2000年5月24日，卡西利亚斯在皇马3-0战胜巴伦西亚的欧洲冠军联赛决赛中出场，成为了欧冠决赛最年轻的守门员——4天前，他刚刚度过了自己19岁的生日。
2002年5月15日欧冠对阵勒沃庫森的决赛中替补出场，表现神勇，帮助球队2-1战胜了对手，从此夺回主力位置，并得到了1号球衣。
2002年世界杯，他借卡尼萨雷斯的受伤而得以首发上场为西班牙把关。
在2008年，卡西利亚斯继续入选西班牙国家队，更正式以队长身份参赛，小组赛只失3球，带领球队以D组首名出线八强。在八强赛事中激战2006年世界杯冠军意大利，卡西利亚斯与意大利的布冯被称为世界顶级门将之战。最终，卡西率队淘汰意大利并最终夺冠。
2006-2008赛季，卡西和皇马连续2年拿下西甲冠军，却在2008-2009赛季被死敌巴萨压制。
2010年世界杯决赛，西班牙对荷兰，卡西利亚斯再一次成为关键人物，他挡出罗本的两个单刀，以队长身份助西班牙1:0击败荷兰，首次夺得世界杯冠军。他被评为2010年世界杯的最佳门将，获得世界杯金手套奖。
2012年欧洲杯，卡西利亚斯的西班牙国家队成功卫冕，再次获得冠军。决赛对战意大利，是卡西利亚斯本人参加的第137场国际比赛，也是获得的第100场胜利，是世界足坛第一位达到如此成就的选手。
2013-2014赛季，卡西丢掉了联赛主力门将的位置，却跟随皇家马德里更收获了欧洲冠军联赛冠军，夺得队史第十座欧冠冠军，可惜决赛中，卡西利亚斯犯下了错误使球队落后，成为他在这次冠军旅程中一大美中不足之处。从2013年的11月27日开始到2014年2月26日为止，卡西利亚斯没有丢过一球，创造了自己职业生涯最长时间的952分钟不丢球纪录，这也是皇马俱乐部历史上最长时间的不丢球纪录。
皇马生涯末期，我们越来越多得看到卡西坐在伯纳乌的替补席上。
2014年世界杯，面对崛起的德赫亚，卡西虽然保住了主力位置，但已经力不从心。西班牙作为卫冕冠军，小组赛就被淘汰出局。
2015年7月12日，皇家马德里官方公布，卡西利亚斯下季落实转会转投葡超俱乐部波尔图。记者会只有卡西利亚斯一人出席接受访问，全无皇马高层陪同，足见当时与皇马的矛盾之深，访问期间卡西不舍的落下男儿泪，无奈离开效力二十年的俱乐部。
2016欧洲足球锦标赛，虽然卡西有进西班牙的入选名单，但一场未上就被意大利以2比0在十六强淘汰，而在赛后几天，卡西利亚斯在个人推特上暗示自己要退出国家队，这也代表着著博斯克的西班牙王朝正式终结。
2019年5月1日，卡西利亚斯在训练当中突发心肌梗塞，随即被送院抢救，经过手术已脱离生命危险，并于5月6日出院。尽管2019/20赛季卡西的名字仍出现在波尔图球员大名单中，不过由于心脏问题，卡西的职业生涯可能被迫画上休止符，但他仍将留在波尔图从事管理工作。最近，他宣布竞选西班牙足协主席。
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