溫馨提示：本次週報包含22篇文獻，預計閱讀時間22min，大家挑感興趣的關注。p.s.文末會附有過去三週週報鏈接。
1. Angew. Chem. Int. Ed.：鋰電池中的鋰鍵
鋰鍵是氫鍵的類似物，應該具有與氫鍵相似的特性和功能。同時，鋰的金屬性質和大半徑提供了具有特殊特徵的鋰鍵。作為鋰元素最重要的應用之一，鋰電池可以為探索鋰鍵化學提供新的機遇。在此貢獻中，作者回顧了鋰的一般歷史發展和概念。然後提出了鋰鍵在鋰電池中的應用前景。這種觀點使人們對鋰電池中的鋰鍵有了全面的瞭解，並對鋰電池的未來發展有了展望。
原文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915623
2. Angew. Chem. Int. Ed.：電解質溶劑化處理可實現超前的室溫鈣金屬電池
鈣金屬電池為高能和經濟高效的儲能技術提供了一個有前途的選擇，超越了當前最先進的鋰離子電池。然而，室溫鈣金屬電池的發展受到可逆性差和鈣金屬負極壽命短的嚴重阻礙。本文中，我們報告了一種溶劑化處理策略，可通過增強電解質中鈣離子的去溶劑化動力學來改善鈣金屬負極的電鍍/剝離可逆性。 鋰鹽的引入通過減少初始溶劑化殼中的鈣離子的配位數大大改變了電解質的結構。結果，用於恆電流電鍍/剝離的鈣金屬負極的庫侖效率達到了空前的99.1％，並且在室溫下經過200次循環後仍具有非常穩定的長循環性能。這項工作可能為開發實用的鈣金屬電池開闢新的機會。
原文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002274
3. J. Am. Chem. Soc.：通過在富鋰氧化物正極材料中進行簡單的酸洗擴展界面的穩定性
鋰離子電池中的層狀富鋰氧化物正極可通過陰離子氧化還原在高電壓下提供高比容量（> 250 mAh / g）。但是，相關的高壓界面降解過程需要有效的電極表面鈍化策略。在這裡，研究表明，在第一次充電至4.8 V的過程中，對富含鋰的NMC層狀氧化物正極材料進行酸性表面處理會導致對CO2和O2析出的顯著抑制，分別約為90％和〜100％。抑制CO2與去除Li2CO3以及有效防止電解質降解的表面鈍化有關。與未經處理的原始材料相比，該處理方法不會導致放電容量的任何損失，並具有出色的長期循環和速率性能。還通過新型非原位酸滴定定量了在鋰離子去除過程中晶格氧參與電荷補償（“ O-redox”）的程度。結果表明，由O-氧化還原產生的類似過氧化物比電壓平臺曲線約早0.3 V發生。正極粉末的X射線光電子能譜和Mn-L X射線吸收能譜在酸處理材料的表面上發現Li +缺乏和Mn離子的部分還原。更有趣的是，儘管通過表面處理大大抑制了不可逆的氧氣逸出，但我們的O K邊緣共振非彈性X射線散射顯示出晶格O-氧化還原行為在很大程度上得以維持。因此，酸性處理只能優化富鋰材料的表面，可幾乎消除不可逆的氣體逸出，從而改善循環和速率性能。因此，這項工作提出了一種簡單而有效的方法來鈍化正極表面，以防止在高壓電池運行過程中產生界面不穩定性。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02859
4. Joule：鋰金屬宿主負極的扭曲效應
鋰金屬負極最近的研究大多集中在穩定的界面和基質材料上，以解決其低穩定性和可逆性的問題。在這裡，研究人員發現曲折度是影響承載鋰負極的形態和電化學性能的關鍵參數。在三種類型的主體中（曲折度分別為1.25、4.46和1.76的垂直排列，水平排列和隨機排列的還原氧化石墨烯（rGO）電極），顯示出較高的電極曲折度會在電極的上表面引起較高的局域電流密度，導致表面上厚的鋰沉積並降低循環性能。垂直排列的rGO主體的電極彎曲度低，可實現整個主體中均勻的Li傳輸和Li沉積，從而大大提高了循環穩定性。利用這種低彎曲性的原理，所設計的電極在大電流和大容量循環條件下顯示出整體電極的均勻形態，負極庫侖效率約為99.1％。
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435120301239
5. ACS Energy Lett.：全氟化酯電解質，可在超低溫下穩定運行高壓鋰金屬電池
改善0 ℃以下電池的能量輸出對於在極端環境中長期使用的先進電子設備至關重要。通常可以通過採用高壓正極，應用鋰金屬負極並改善電解質化學性質在超低溫下提供優異的動力學來實現。但是，很少研究能夠實現所有這三種功能。
本文中，研究人員通過溶劑氟化展示了該系統的設計，將1M LiPF6應用於3,3,3-三氟丙酸甲酯（MTFP）/碳酸氟亞乙酯（9：1）電解質中，以便同時提供優異的電化學穩定性，以實現正極電壓操作，鋰金屬負極循環在低至-60 ℃時仍可保持高容量。具體而言，基於MTFP的電解質在250個循環後充電至4.5 V的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NMC 811）|| Li電池的容量保持率為80％，而典型的控制系統為53％。高的鋰金屬效率使Li| | NMC 811全電池在80個循環後仍保留其88％的容量。該性能歸因於基於MTFP的系統中形成的富含氟的中間相的產生，XPS已對其進行了研究。此外，當在-40，-50和-60 ℃放電時，全氟化電解質的容量保持率分別為161、149和133 mAh g-1，遠遠優於商用電解質。這項工作為能夠超低溫運行的高壓電池提供了新的設計原理。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00643
6. ACS Energy Lett.：基於LAGP的高性能鋰金屬電池的自修復Janus界面
NASICON型Li1.5Al0.5Ge1.5P3O12（LAGP）固態電解質在鋰金屬電池中的應用因其對金屬鋰的不穩定性和與正極的不良界面相容性而受到阻礙。在這裡，研究者通過採用自癒合聚合物電解質（SHE）作為Janus界面報告了一種基於LAGP的耐用鋰金屬電池。 通過原位聚合在LAGP固態電解質的兩側構造自癒合聚合物電解質，其中與鋰金屬接觸的負極側為原位聚合的（2-（3-（6-（4-甲基-4-氧代-1,4-二氫嘧啶-2-基）脲基）甲基丙烯酸乙酯）（UPyMA））和季戊四醇四丙烯酸酯，正極側為含有（PETEA）單體的己二腈（AN）基電解質。所開發的自癒合聚合物電解質具有阻燃性，高離子電導率（在25°C下> 10-3 S cm-1），與電極具有良好的界面接觸以及對鋰枝晶形成有效的抑制作用。具有自癒合聚合物電解質界面的LAGP基Li Metal || LiMn2O4電池可提供高可逆容量和長循環壽命。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00542
7. Science：陰離子工程寬禁帶鈣鈦礦可實現高效、穩定的硅串聯電池
要想使鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的功率轉換效率（PCE）超過Shockley-Queisser單電池的極限，需要開發出高性能、穩定、寬禁帶的鈣鈦礦電池。本文研製了一種穩定的鈣鈦礦型太陽能電池，其能隙約為1.7電子伏，在連續光照1000小時後，其初始PCE保持在20.7%以上。苯乙胺基二維（2D）添加劑的陰離子工程是控制基於碘化鉛骨架的2D鈍化層結構和電性能的關鍵。通過頂部和底部電池光譜響應的理想組合，使整體式雙端寬禁帶鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的PCE高達26.7%。
原文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/368/6487/155
8. Angew. Chem. Int. Ed.：原位電聚合使鋰電池具有超快、長循環壽命和高壓的有機陰極
有機陰極材料因其結構多樣、合成方便、環境友好等優點而受到廣泛關注。然而，由於溶解問題、速率性能差和低電壓等原因，它們的循環穩定性較差。為了穩定和增強鋰電池的有機陰極，本文提出了原位電聚合法。採用4,4′，4′-三（咔唑-9-基）三苯胺（TCTA），因為咔唑基不僅可以在電場下聚合，而且還可以作為高壓氧化還原活性中心。電聚合TCTA電極具有良好的電化學性能，放電電壓高達3.95 V，超高速率達20 A g-1，循環壽命長達5000次。本文的發現不僅為解決溶解問題提供了一種新的策略，而且也為可充電電池用有機電極材料的分子設計提供了依據。
原文鏈接:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000566
9. Angew. Chem. Int. Ed.：提高大功率鈉離子電池鈦氧化還原電位的正負離子雙摻雜策略
鈦基聚陰離子由於其優異的結構穩定性和熱安全性，在鈉離子電池中得到了廣泛的研究。但它們的低工作電位阻礙了進一步的應用。本文介紹了一種提高鈉離子電池正極材料Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N鈦基陰極氧化還原電位的陰陽離子雙摻雜方法。 Ti3+/Ti4+和V3+/V4+氧化還原對都是可逆的，分別在~3.8v和~3.3v處形成兩個不同的電壓平臺。顯著改善的循環穩定性（86.3%，3000個循環）可歸因於這種不尋常的立方對稱性中的近零體積應變，這已由原位同步加速器X射線衍射證明。第一性原理計算揭示了低勢壘的三維鈉擴散路徑，根據地層能量計算，雙鈉萃取的中間產物Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N也是一個穩定相。亞硝酸鹽類將為高能鈉電池的發展提供希望，有望在不久的將來在寬電壓窗口固體電解質方面取得突破。
原文鏈接:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003275
10. Nat. Commun.：金屬氯化物-鈣鈦礦薄膜界面層對液態電解液的屏蔽作用
在鋰金屬陽極上製備一個堅固的界面層，使其與液體電解質隔離，對於抑制鋰金屬電池的快速降解至關重要。在此，本文報道了溶液處理過的金屬氯化物鈣鈦礦薄膜可以作為一個堅固的界面層覆蓋在鋰金屬表面，以保護鋰金屬免受液體電解質的影響。通過相分析和密度泛函理論計算，本文證明了鈣鈦礦層可以在0.45eV的低能量勢壘下實現快速鋰離子穿梭而不發生骨架的坍塌。這種鈣鈦礦改性方法可以在0.5℃和2.8 mAh cm-2下，用薄的金屬鋰箔（50μm）和有限的電解液（20 μL mAh-1）組裝的LiCoO2/Li電池進行100多個穩定的循環，為先進的鋰金屬電池開闢了一條有前途的路徑。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-15643-9
11. Nat. Commun.：基於機器學習的鋰離子電池阻抗譜退化模式識別
預測鋰離子電池的健康狀況和剩餘使用壽命是一項尚未解決的挑戰，利於消費電子和電動汽車等技術的發展。在這裡，本文將電化學阻抗譜（EIS）技術與高斯過程機器學習技術相結合，建立了一個精確的電池預測系統。EIS是一種實時、無創、信息豐富的測量技術，目前在電池診斷中還沒有得到充分的應用。在不同的健康狀態、充電狀態和溫度下收集了超過20000個商用鋰離子電池的EIS譜，這是作者所知的同類數據中最大的數據集。本文的高斯過程模型以整個光譜為輸入，不需要進一步的特徵工程，並自動確定哪些光譜特徵、預測退化。本文的模型準確地預測了剩餘的使用壽命，即使不完全瞭解電池過去的工作條件。本文的結果證明了EIS信號在電池管理系統中的價值。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-15235-7
12. ACS Energy Lett.：通過電解質添加劑驅動的界面工程實現鋰離子電池大容量電極：前景與挑戰
為了在不犧牲能量密度的前提下實現鋰離子電池（LIBs）長期循環性能的重大突破，人們探索了電解液添加劑，通過發展穩定的電極界面結構和消除活性物質實現了這一目標。在這裡，本文強調了電解液添加劑的研究對解決高容量電極界面誘發的劣化所帶來的潛力和挑戰，重點放在富鎳層狀氧化物和硅上， 這有望滿足對高能量密度電池日益增長的需求。本文還討論了電解液添加劑設計的實際可行性問題。深入瞭解現有電解質添加劑的作用取決於它們的官能團，將有助於設計功能添加劑部分，該部分能夠建立堅固的界面層，清除不需要的反應物種，並抑制導致LIBs安全危害和壽命縮短的氣體生成。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00468
13. Angew. Chem. Int. Ed.: 通過GDY全方位地橋接平面太陽能電池中SnO2和鈣鈦礦之間的搭配
在太陽能轉換裝置中，電荷傳輸層和光敏層之間的搭配至關重要。最近，由於其優異的光生電子和空穴提取速率，基於SnO2電子轉移層（ETL）的平面鈣鈦礦太陽能電池尤為突出。這裡，通過結合多酚的石墨二炔（GDY），以最大限度地提高SnO2和鈣鈦礦之間的搭配，包括ETL本身的電性能優化，隨後引起鈣鈦礦生長的界面改性以及鈣鈦礦的界面缺陷鈍化等。摻雜GDY的SnO2層最終使電子遷移率提高了4倍，並且使電子提取的能帶對準更加容易。同時，增強的疏水性有效地抑制了異質鈣鈦礦形核，從而形成了具有減小的晶界和較低的缺陷密度的高質量薄膜。系統密度泛函理論（DFT）的研究進一步表明，電性能的提高源自於剛形成的C-Oσ鍵和鈍化的Pb-I反位缺陷，均來自於GDY中的乙炔鍵。21.11％的功率轉換效率和可忽略的滯後現象表明，這種情況可能會觸發有前途的GDY材料的無限遐想，併為鈣鈦礦型太陽能電池的精細界面設計提供更多見解。
原文鏈接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003502
14. Adv. Mater.: 通過施主分子的側鏈工程和熱退火處理實現高效的具有適當的活性層形態全小分子有機太陽能電池
微調施主：受體共混物活性層的納米級形態對於提高全小分子有機太陽能電池（SM-OSC）的光伏性能非常重要。在這項工作中，合成了兩種新的小分子供體材料，它們在噻吩共軛的側鏈上具有不同的取代基，包括帶有烷硫基的SM1-S和帶有氟和烷基取代基的SM1-F，以及先前報道的帶有烷基取代基的供體分子SM1，用於研究不同的共軛側鏈對分子聚集以及供體分子的光物理和光伏性質的影響。結果，以Y6為受體並在120℃的溫度下進行10分鐘的熱退火（TA）的基於SM1-F的SM-OSC表現出最高的功率轉換效率值為14.07％，迄今為止報告的SM‐OSC的最佳值之一。此外，這些結果還表明，小分子的不同側鏈可以顯著影響結晶度和聚集特徵，而TA處理可以有效地微調相分離以形成合適的供體-受體互穿網絡，這對於激子解離和電荷運輸是有利的，從而帶來高效的光伏性能。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908373
15. ACS Energy Lett.:半透明鈣鈦礦太陽能電池
太陽能電池是最有吸引力且無汙染的能源之一。在該領域中，已經顯示出作為半導體的雜化鈣鈦礦和無機鈣鈦礦在太陽能電池中的作用。鈣鈦礦的獨特特性之一是可以通過變成半透明的，控制其光學特性。在這篇綜述中，我們提供了製造半透明鈣鈦礦太陽能電池的最新方法和技術： （i）鈣鈦礦薄膜的使用；（ii）在鈣鈦礦上自行組裝鈣鈦礦的可能性，提供了一個透明的透明區域，同時又不犧牲光收集效率；（iii）利用溶劑性質通過表面上的去溼形成鈣鈦礦島；（iv）形成透明接觸以使太陽能電池完全半透明的可能性。最後，介紹了半透明鈣鈦礦太陽能電池的特徵和未來潛力。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00417
16. ACS Energy Lett.: 有機太陽能電池研究的新階段：Y系列電子受體的出現及其前景
隨著新型高性能非富勒烯受體（NFA）的出現，有機太陽能電池（OSC）進入了以高功率轉換效率（PCE）為特徵的研究新階段。在這裡，我們總結了Y系列NFA和匹配的聚合物供體的最新進展，並分析了提高器件性能的分子設計策略。我們還對OSC進行PCE預測，並提出對NFA的要求，以使PCE達到與Si和鈣鈦礦基產品相當的PCE的20％。最後，我們評估了效率，穩定性，成本的三個因素，概述了OSC面臨的挑戰以及OSC的未來發展方向，有望為OSC的實際應用提供全方位的有價值的建議。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00537
17. ACS Energy Lett.：烷基鏈長對二維鹵化錫鈣鈦礦晶體生長和氧化過程的影響
二維（2D）錫基無鉛鈣鈦礦因其無毒且廣的光吸收範圍而受到廣泛關注。事實證明，鈣鈦礦晶體中引入的有機間隔基陽離子可以防止Sn2+氧化為Sn4+。但是，尚不清楚這些陽離子的烷基鏈長對鈣鈦礦性質的影響。在這裡，我們通過使用不同的烷基胺間隔陽離子（丁胺，辛胺和1-癸胺）來研究鏈長對2D Sn基鈣鈦礦膜的晶體取向和相分佈的影響。隨著烷基鏈長度的增加，2D Sn基鈣鈦礦晶體的相分佈變得無序且取向較差。因此，受益於在有機間隔陽離子（例如BA）中應用短烷基鏈，我們設法延緩Sn2+的氧化過程，從而獲得更好的器件性能。我們的工作為有機間隔基陽離子的構型和大小提供了系統的瞭解，這將進一步有助於高度穩定和高效的無鉛鈣鈦礦太陽能電池。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00286
18. J. Am. Chem. Soc.: Li3RuO4多晶型物中鋰嵌入反應中氧化還原中心的定義
基於層狀LiMO2的陰極是通往高能量密度鋰離子電池的限制因素。引入過量的Li化學計量比傳統的形式過渡金屬氧化還原機理增加了存儲容量。目前尚不清楚氧化物配體在如此引人入勝的附加容量中的作用和命運。這項研究在Li3Ru5+ O4中預測了這種反應性，使其成為有價值的模型系統。 對Ru和O在不同電化學條件下的氧化還原活性進行了綜合分析，並評估了Li / Ru有序化的影響。Li3RuO4在低於2.5 V的Li+ / Li0上表現出高度可逆的Li嵌入Li4RuO4的能力，並具有通過形式Ru5+-Ru4+對的常規反應性。反過來，它也可以在3.9 V電壓下進行陽極Li萃取，其中涉及的O態比Ru的程度要大得多。儘管在高於2.5 V的電壓下工作，但仍涉及正式的Ru5+ -Ru4+對，從而導致化學滯後。在隨後的循環中，該新途徑在化學和電化學上都是可逆的。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12438
19. Adv. Mater.: 新興鉀硫電池綜述
這是對新興的金屬電池（MB）系統的鉀硫電池（KSB）的首次綜述。由於KSBs是一種全新的材料，因此在S基陰極和K金屬陽極的電化學以及全電池性能的整體方面都存在一些基本問題。這篇文章首先對鉀硫電化學進行了批判性的討論，並討論了鉀硫電化學與眾所周知的鋰硫電化學的區別。接下來將討論陰極，重點討論硫結構、碳宿主化學和孔隙率以及電解質在建立可逆硫化鉀K2Sn相序、寄生多硫化物穿梭、粉碎驅動能力衰減等方面的作用。文章
接著討論固態電解質，包括混合固液體系顯示出巨大的潛力。然後對鉀金屬陽極進行了評述，重點介紹了形成穩定與不穩定固體電解質界面（SEI）的電解質反應，介紹了目前對鉀枝晶的認識，並著重介紹了室溫液體陽極的深共晶K-Na合金化方法。該文章以K-S電池結束，重點放在電池結構上，並提供作為主圖的定量性能比較。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908007
硬碳作為鈉離子電池的負極材料備受關注。然而，它們差的速率能力和低的現實能力促使人們為開發納米結構碳以提高其綜合性能進行了大量的研究工作。通過允許Na+的快速擴散和抑制電解質與內部碳表面的接觸，超微孔被認為對獲得高容量和初始庫侖效率至關重要。本文通過界面組裝和碳化策略合成了具有集中的超微孔（≈0.5 nm）和易於接近的羰基（C=O）/羥基（O-H）的硬碳納米片，可提供大容量（在0.02 A g-1時為318 mAh g-1），卓越的速率能力（在5.00 A g-1時為145 mAh g-1）和低於1.00 V的約95％的可逆容量 。值得注意的是，提出了一種新的電荷模型，有利於雙電位平臺下的快速電容性鈉儲存。也就是說，Na+從石墨層的脫嵌表現為低電位平臺區（0.01-0.10 V），有助於穩定的插入容量；同時，C=O和O-H基團的表面脫氮過程對應於高電位平臺區（0.40-0.70 V），有助於快速電容存儲。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000447
21. Joule: 鈣鈦礦串聯光伏電池的質子輻射硬度
單片[Cs0.05（MA0.17FA0.83）0.95] Pb（I0.83Br0.17）3 / Cu（In，Ga）Se2（鈣鈦礦/ CIGS）串聯太陽能電池具有高性能，可以在柔性基板上進行加工，能夠以超高的功率比和功率成本比超越最新的基於III-V半導體的多結，實現具有成本效益的超輕型太空光伏。但是，要成為可行的太空技術，整個串聯堆棧必須能夠承受太空中惡劣的輻射環境。在這裡，研究者們設計了量身定製的操作和非原位測量方法，以表明即使以2×1012 p+/cm2的劑量照射68 MeV質子後，鈣鈦礦/CIGS電池仍能保持其初始效率的85％以上。他們使用光致發光顯微鏡顯示鈣鈦礦頂部細胞的局部準費米能級分裂不受影響。他們發現效率損失主要來自CIGS底部電池中複合的增加和基於氧化鎳的複合接觸。這些結果通過整體鈣鈦礦/硅-異質結電池的測量得到了證實，該鈣鈦礦/硅異質結電池由於輻射誘導的硅中的重組中心而嚴重降解至其初始效率的1％。
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435120300982
22. Joule: 用聚酰亞胺集成石墨烯電極製作效率超過15%的柔性有機太陽能電池
隨著光活性材料和電荷輸運材料的發展，有機太陽能電池（OSCs）的性能不斷提高，已超過16%的功率轉換效率（PCE）。然而，柔性OSC的性能仍然落後於剛性OSC。此外，常用的塑料基板易受高溫退火工藝的影響。本文介紹了一種通過聚酰亞胺（PI）在石墨烯上的直接集成實現的高柔性、高穩定性的電極。 PI輔助石墨烯電極具有超清潔的表面，透光率超過92%，片電阻為83Ω/sq，熱穩定性好。此外，PI的直接積分通過抑制石墨烯在機械應力作用下的脫層，提高了石墨烯電極的耐久性。利用PI輔助石墨烯電極，製備了PCE為15.2%的柔性OSC，具有良好的機械穩定性。該電極有望應用於各種光電器件中，具有較高的效率和靈活性。
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435120300908
