解放战争开始后，根据新的形势编组了新四军华中野战军第1师，由粟裕兼任师长和政治委员，陶勇任副师长。下辖2个旅，旅长张震东和彭德清都是跟随陶勇征战多年的宿将。从1946年7月中旬开始，在粟裕的卓越指挥下，以华中野战军主力3万余人迎战侵入苏中解放区的国民党军李默庵部12万余人，在一个半月时间内七战七捷，一气呵成，歼灭国民党军6个师、2个交警总队共5.3万余人，缴获大批武器弹药，取得了全面内战爆发后第一场大规模作战的胜利。由于粟裕手下的头号大将叶飞已率新四军一部北上山东，因而在这七战七捷中担任华中野拳头主攻部队的就是第1师和第6师。第1师师长是粟裕，第6师师长是谭震林，但二人同时要担负整个野战军的指挥之责，实际带两个师作战的分别是副师长陶勇和王必成。在粟裕、谭震林的统一指挥下，陶王两员勇将或奔袭，或迂回，或攻坚，纵横捭阖，再加上管文蔚第7纵队等武装的有力配合，这才取得了苏中大胜。陶勇率第1师除三战海安和六战邵伯未参加外，在其余五战中都立下了汗马功劳。大战结束之后，第1师已由原来兵不满万已扩充至1.5万人，武器装备也大为改善，真是非常感谢蒋介石这位“运输大队长”。
不久，国民党徐州绥靖公署主任薛岳指挥指挥数十万国民党军分别向山东和华中解放区发动进攻。其中张灵甫率国民党军“五大主力”之一的整编第74师从南路进攻，隐蔽意图，袭取两淮，致使苏中震动。其后张灵甫又乘胜挥军杀向涟水，企图彻底孤立苏中解放区。当时粟裕正指挥华中野战军主力北上，准备与陈毅指挥的山东野战军联合作战，先打从淮北东进之敌。因涟水危急，粟裕不得调回华中野主力，与张灵甫在涟水大打了一场。最后张灵甫寡不敌众，且战且退撤回了淮阴。这一战中陶勇率第1师向第74师侧翼迂回反击，配合兄弟部队从三面向敌发起合围，迫使张灵甫撤军而去。粟裕集中了28个团兵力仍然没有吃掉第74师，也见识了这个国军“王牌”师的战斗力。
1946年12月中旬，陈毅、粟裕集中山东野战军主力和华中野战军一部联合进行了宿北战役，歼灭国军戴之奇整编第69师，重创胡琏整编第11师一部，共歼敌2.1万余人作战，取得了两大野战军联手之后的第一次重大胜利。当时陶勇奉命率第1师守卫盐城，没能参战。就在宿北鏖战之际，张灵甫指挥第74师再次向涟水发起攻击。防守涟水的华中野战军第6师谭震林、王必成部没能顶住张灵甫的声东击西加偷袭战术，阵地被突破，伤亡较大，只好放弃涟水撤出战斗。陶勇奉命率第1师紧急从盐城赶来增援涟水，结果到达时涟水已经失守，而盐城也被国民党军乘虚袭取。这下华中解放区已基本沦陷，华中野战军不得不北撤山东。经过两次涟水之战，陶勇和王必成都恨上了张灵甫，决心下次遇到了一定要吃掉他。
接下来就是鲁南战役，陈毅、粟裕集中了山东、华中部队共27个团兵力加炮兵团，向已进至峄县以东的国军马励武整编第26师和第1快速纵队包围过来。陶勇率第1师归山野参谋长陈士榘指挥的左纵队行动，发起勇猛穿插，攻克洪山镇、兰陵镇等要点（这片战场正是9年前汤恩伯军团大战日军第5师团坂本支队之处），切断了马励武部与南面冯治安部的联系。随后陶勇亲自上阵指挥，催动张震东、彭德清两员大将领军向小忠村、作字沟方向突击，配合兄弟部队将整编第26师和第1快速纵队压缩在了作字沟到漏汁湖的狭小地域内。马励武仗着第1快速纵队是由坦克、炮兵、车辆组成的装甲摩托化纵队，命其强行突围。不料时值1947年元月的冬季，战场地区突然雨雪交加，大雾弥漫。漏汁湖为一大片水草地，干旱时是平原，通行无阻。现在雨雪一泡，就变成了泥泞松软的沼泽地，车辆、坦克开进去没多久就都给陷住了，再也动弹不得。结果除7辆坦克逃脱外，整编第26师和第1快速纵队共3万余人被一举歼灭，24辆坦克、数十门美式重炮、200多辆卡车都成了陈粟大军的战利品。其中陶勇的第1师歼敌5400多人，缴获坦克8辆、重炮10门、汽车65辆，斩获颇丰。
其后陈毅、粟裕指挥部队穷追猛打，攻克峄县，活捉了马励武。粟裕欲乘胜扩展战果，命陶勇率第1师向台儿庄方向推进，要继续吃冯治安部2个师。冯治安很是狡猾，命令部队迅速收缩到运河南岸凭借防御工事固守，一时打不着。而在峄县以北固守枣庄的周毓英部整编第51师，因奉薛岳命令不敢撤退，已经态势暴露。粟裕改变计划，指挥陶勇挥兵向枣庄攻击。然而枣庄的敌工事密集坚固，新四军出身的第1师善打运动战，攻坚能力却不强，连攻3日未能得手。得知此情况，粟裕亲自来到陶勇的指挥部，命令暂时停止攻击。他在征求了前线将领的意见后，决定调叶飞的山野第1纵队和擅长攻坚爆破的山野第8师加入攻击。陶勇也亲自到峄县向山东部队请教攻坚经验，并临时办起集训班，抽调骨干学习爆破攻坚技术，进行火线练兵。经过充分准备后，粟裕集中了16个团兵力和强大炮火，经过连续突击爆破4天攻克枣庄，歼灭了整编第51师师部和2个团万余人，生俘敌师长周毓英，胜利结束了鲁南战役。
1947年1月底，遵照中央军委命令，华中野战军和山东野战军统一整编为华东野战军（简称华野），陈毅为司令员兼政治委员，粟裕为副司令员，谭震林为副政委，参谋长为陈士榘，政治部主任为唐亮，下辖9个步兵纵队、1个特种兵纵队，总兵力27万人，是当时全国各解放区中人数最多的野战军。原华中野第1师改编为华野第4纵队，陶勇任司令员，王集成任政治委员，下辖第10、11、12师共2.7万余人。同时叶飞的原山野第1纵队改编为华野第1纵队，王必成的原华中野第6师改编为华野第6纵队，加上陶勇的第4纵队，都是新四军老底子出身，成为了粟裕指挥华野时最喜欢使用的三把尖刀，还被戏称为“华野三兄弟”。
鲁南战役后，蒋介石又命令制订了“鲁南会战”计划，调动南北两线23个整编师（军）30余万军队，企图夹击华野主力于临沂地区，迫使其进行决战。陈毅、粟裕因敌而动，决定在南线节节消耗杀伤敌人，拖住敌欧震兵团，而秘密集中主力于北线歼击敌李仙洲兵团，这就是华野战史上辉煌一时的莱芜战役。奉野司命令，陶勇率4纵冒着严寒兼程北上，一日百里，企图袭取莱芜以南的颜庄。不料进军途中4纵先头第11师与友邻7纵部队拥挤在一条路上，耽误了时间。这时王耀武通过侦察情报判断出了华野主力北上的企图，急令李仙洲部向后收缩，以致颜庄之敌缩回了莱芜城。陶勇非常恼怒，严厉批评了第11师师长谭知耕。关键时刻，首先插到莱芜附近的叶飞1纵死死拖住了李仙洲兵团主力，为其余各纵队赶到指定位置赢得了时间。而王必成6纵趁势向李仙洲兵团的后方基地，也是其后退路线上的要点吐丝口镇发起围攻。奉王耀武命令，李仙洲放弃莱芜率主力退向吐丝口镇，企图夺路而走。粟裕根据敌情调整部署，决心集中已到位的5个纵队发起总攻，在运动中歼敌于莱芜城至吐丝口镇之间。在李仙洲兵团全部撤出莱芜后，陶勇命令谭知耕部迅速进占莱芜，断敌归路。当1、6、7、8各纵向拥挤于莱芜以北狭小地域内的李仙洲兵团发起总攻后，陶勇命4纵大举出击，从东、南两面向敌纵深勇猛突击。由于地形不利，兵无斗志，加上地下党员、第46军军长韩练成战场脱离指挥位置，造成李仙洲兵团很快陷入混乱之中。战斗仅仅打了3个多小时，这一大股敌人就被全部歼灭。这一战华野在3天之内以伤亡8400余人的代价歼敌7个师5.6万余人，生俘国民党军第二绥靖区中将副司令李仙洲，缴获大批武器弹药和军需物资。王耀武闻讯后气急败坏地痛骂：“5万多人，不知不觉三天就被消灭光了。老子就是放5万头猪在那里，叫共军抓，三天也抓不完呀！”
蒋介石不甘心莱芜战役的惨败，又派出陆军总司令顾祝同坐镇徐州，集中了24个整编师（军）60个旅（师）45.5万大军，其中包括国民党军五大主力的整编第74师、整编第11师和第5军，向山东解放区发起了重点进攻。陈毅、粟裕经频繁调动敌人寻找战机之后，以惊天的胆魄决心“百万军中取上将首级”，以猛虎掏心之势从敌人重兵集团中楔入，将中路突进的整编第74师分割出来，一口吃掉老冤家张灵甫。这就拉开了孟良崮战役的帷幕。陶勇的4纵与许世友的9纵奉命由北向前实施正面突击，配合两翼的1、8纵和敌后的6纵合围第74师。由于历史上许世友是陶勇在红4军时的老首长，因此陈粟令4纵归9纵指挥。战役打响后，许世友、陶勇指挥9纵和4纵节节抗击单骑突进的第74师，又拉又打，为友邻穿插部队争取了时间。由于张灵甫左右两翼的黄百韬、李天霞部各怀异心，畏缩不前，以致第74师左右被分割，归路被断，陷入绝境。当各路纵队穿插到位后，陈粟命令全线发起总攻。华野1、4、6、8、9纵这五把尖刀将敌整编第74师团团围困在孟良崮山区，连攻坚带阻援，经过两天四个波次的轮番猛攻，终于将其全部歼灭。这一战华野歼敌3.2万人，其中4纵的战果有7900多人，占近四分之一。敌师长张灵甫死于乱军之中，到底是被解放军击毙还是自杀说不清楚，成了一个历史之谜。后来有回忆说陶勇当晚和保健医生曾打着手电上山寻找张灵甫的尸体，并在山上当场验尸，证明“张灵甫系被我军击毙身亡”。然而这一说法属于孤证，与其他有关材料相悖，只能存疑。不过陶勇确是将一名俘获的张灵甫厨师带下了山，以后就留在了部队中服务。十多年后，陈毅到东海舰队视察，尝到了这名厨师的祖传淮扬菜手艺，还向陶勇竖了大拇哥：“好胆量，好眼力！”
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