1949年5月28日，上海市人民政府宣告成立，陳毅被任命為市長。
1949年9月，陳毅出席新政治協商會議籌備會議和政協會議第一屆全體會議期間，與劉伯承、粟裕等陪同毛澤東主席在北京接見國民黨起義將領李明揚、程潛、劉斐、陳明仁等並同遊天壇。9月18日,陳毅代表中國人民解放軍在中國人民政治協商會議上致詞。在政協全國第一次會議上，陳毅當選為中央人民政府委員會委員，10月1日，陳毅出席中央人民政府委員會召開的第一次會議。同日，陳毅出席中華人民共和國開國大典。
新中國成立之初，上海百廢待興，陳毅既團結一切可以團結的朋友，使“舉座皆歡，人人心情舒暢”。同時，對不法分子堅決鬥爭，首先以行政強制手段，查封證券交易所。1950年2月6日，退居臺灣的蔣介石集團派飛機分4批空襲上海， 500多無辜居民被炸死，楊樹浦發電廠遭到毀滅性打擊。
團結絕大多數人共同奮鬥是陳毅在推動上海各方面建設中著力點之一。陳毅召開座談會，與知名科學家、文學藝術家推心置腹，侃侃而談。
陳毅等領導上海人民群眾剷除舊上海黑社會勢力，改造娼妓，關閉煙館賭場；進行“三反”、“五反”和抗美援朝鬥爭，發展生產，繁榮經濟，完成和超額完成國家賦予的各項任務，使上海市民親眼看到了新生政權所創造的奇蹟。
1954年2月，陳毅出席中共七屆四中全會。
1955年12月，陳毅參加上海市第一屆人民代表大會第三次會議。
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