中統元年(1260年)， 許衡北上任國子監祭酒。因與王文統意見不合，不久謝病辭職還鄉，教授生徒。至元三年(1266年)，忽必烈召其至上都諮問政事，他上疏《時務五策》，強調北方遊牧民族人中原漢地，必須實行漢法，才能長久統治。至元六年(1269年)受詔與劉秉忠等議定朝儀和官制，使國家體制大體齊備。至元七年(1270年) 受中書右丞。這時忽必烈急於財用，寵信平章政事回回人阿合馬，使領尚書省六部事，總理全國民政財賦。許衡彈劾阿合馬專政罔上，纛國害民。忽必烈未聽，許衡見勢不利，稱病辭職。
至元八年(1271 年)，忽必烈取“大哉乾元”之意，改國號為“元”，命許衡為集賢殿大學士兼國子監祭酒，使主持教育。但由於權臣阿合馬等掣肘，難有所作為，至元十年(1273年)，又辭歸鄉里。
許衡在至元二年(1265年) 給忽必烈的上疏中指出:“北方奄有中夏，必行漢法，可以長久。”他列舉歷史上北魏、遼、金進人中原後，改行漢法，“歷年最多”。而其他不推行漢法的“皆亂亡相繼”的先例，認定蒙古要統治全國，“非用漢法不可”，這好比“陸行宜車，水行宜舟，反之則不能行”。然而蒙古權臣勳舊不願變更舊制。他勸諫忽必烈不為流言所動，堅決革新政治，推行漢法。在許衡等儒臣勸說下，忽必烈提出“祖述變通”的統治綱領，在保留蒙古貴族統治特權的前提下，實行漢法。
許衡在上疏中說，上古之聖君堯舜，得賢相稷、契輔贊，“稷播百穀以厚民生，契敷王教以善民心。”由於重農重教，使道行、民富、兵強、人才盛、國勢強。“而今國家徒知斂財之巧。而不知生財之由”。“誠能優重農民，勿擾勿害，股遊惰之人歸之南畝，課之種藝，懇囑而督行之，十年以後，倉府之積，當非今日之比矣。”在許衡等勸告下，忽必烈在做藩王時就認識到保護和發展農業的重要性，繼汗位建元后即下詔禁止佔用農田為牧場和踐踏農田，設勸農司，頒行《農桑輯要》，督促、指導農業生產。還召集逃亡者，墾荒屯田，興修水利，減免租賦，設置糧倉，賑濟災民，使元初農業得到恢復發展。
許衡把重教與優農置於同等重要地位。他說此二者之行，則“萬目斯舉，否則他皆不可期也”。他在上疏中指出“自都邑而到州縣，皆設學校，使皇室以下到庶民之子弟，皆人於學以明父子、君臣之大倫，自酒掃應對以至平天下之要道”。在許衡奉勸下，世祖下詔要求各地廣立學校，培養人才，以備選用。
許衡以《小學》、《四書》、《五經》、為主要教材，用“聖人之道”，程朱理學教育生徒，以“存天理，去人慾”，培養“貴為公相”或“甘為貧賤”的“志士仁人”。由於他對程朱理學的解釋更易為人接受，從而有利於程朱理學的普及，對元朝封建統治的鞏固和發展起了重要的作用。許衡是元代著名理學家，是唯一身居相位的道學君子。 他輔佐元世祖忽必烈，積極推行漢法.他對理學作了寬泛的鬧釋，普及推廣了理學，使理學成為元朝的“官學”。他的治國思想和實踐對蒙元適應歷史發展趨勢，加速封建化和鞏固元朝的統治起了積極的作用。
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