中统元年(1260年)， 许衡北上任国子监祭酒。因与王文统意见不合，不久谢病辞职还乡，教授生徒。至元三年(1266年)，忽必烈召其至上都咨问政事，他上疏《时务五策》，强调北方游牧民族人中原汉地，必须实行汉法，才能长久统治。至元六年(1269年)受诏与刘秉忠等议定朝仪和官制，使国家体制大体齐备。至元七年(1270年) 受中书右丞。这时忽必烈急于财用，宠信平章政事回回人阿合马，使领尚书省六部事，总理全国民政财赋。许衡弹劾阿合马专政罔上，纛国害民。忽必烈未听，许衡见势不利，称病辞职。
至元八年(1271 年)，忽必烈取“大哉乾元”之意，改国号为“元”，命许衡为集贤殿大学士兼国子监祭酒，使主持教育。但由于权臣阿合马等掣肘，难有所作为，至元十年(1273年)，又辞归乡里。
许衡在至元二年(1265年) 给忽必烈的上疏中指出:“北方奄有中夏，必行汉法，可以长久。”他列举历史上北魏、辽、金进人中原后，改行汉法，“历年最多”。而其他不推行汉法的“皆乱亡相继”的先例，认定蒙古要统治全国，“非用汉法不可”，这好比“陆行宜车，水行宜舟，反之则不能行”。然而蒙古权臣勋旧不愿变更旧制。他劝谏忽必烈不为流言所动，坚决革新政治，推行汉法。在许衡等儒臣劝说下，忽必烈提出“祖述变通”的统治纲领，在保留蒙古贵族统治特权的前提下，实行汉法。
许衡在上疏中说，上古之圣君尧舜，得贤相稷、契辅赞，“稷播百谷以厚民生，契敷王教以善民心。”由于重农重教，使道行、民富、兵强、人才盛、国势强。“而今国家徒知敛财之巧。而不知生财之由”。“诚能优重农民，勿扰勿害，股游惰之人归之南亩，课之种艺，恳嘱而督行之，十年以后，仓府之积，当非今日之比矣。”在许衡等劝告下，忽必烈在做藩王时就认识到保护和发展农业的重要性，继汗位建元后即下诏禁止占用农田为牧场和践踏农田，设劝农司，颁行《农桑辑要》，督促、指导农业生产。还召集逃亡者，垦荒屯田，兴修水利，减免租赋，设置粮仓，赈济灾民，使元初农业得到恢复发展。
许衡把重教与优农置于同等重要地位。他说此二者之行，则“万目斯举，否则他皆不可期也”。他在上疏中指出“自都邑而到州县，皆设学校，使皇室以下到庶民之子弟，皆人于学以明父子、君臣之大伦，自酒扫应对以至平天下之要道”。在许衡奉劝下，世祖下诏要求各地广立学校，培养人才，以备选用。
许衡以《小学》、《四书》、《五经》、为主要教材，用“圣人之道”，程朱理学教育生徒，以“存天理，去人欲”，培养“贵为公相”或“甘为贫贱”的“志士仁人”。由于他对程朱理学的解释更易为人接受，从而有利于程朱理学的普及，对元朝封建统治的巩固和发展起了重要的作用。许衡是元代著名理学家，是唯一身居相位的道学君子。 他辅佐元世祖忽必烈，积极推行汉法.他对理学作了宽泛的闹释，普及推广了理学，使理学成为元朝的“官学”。他的治国思想和实践对蒙元适应历史发展趋势，加速封建化和巩固元朝的统治起了积极的作用。
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