李大性，字伯和，端州四会人。李大性年轻时刻苦学习，尤其熟悉本朝的典章旧事。因父亲的恩荫而做官，进献《艺祖庙谟》一百篇。又说：“元丰时的制度，六察司允许向上评论政事，章惇担任宰相才禁止，请恢复以前的制度，来拓宽进言之路。”侍从大臣极力推荐李大性，升官一级，担任湖北提刑司干官。不久，入朝担任主管吏部架阁文字。遭遇母亲丧事，服丧期满，进献《典故辨疑》一百篇，都是本朝旧事，大概是收集百家野史，用日历订正，核对它的正误，全都有根有据，孝宗读后赞扬了他。
提拔为大理司直，升任敕令所删定官，任楚州通判。郡守吴曦和都统刘超一同商议，想要撤出城池转移到别的地方，李大性认为：“楚城实际是晋朝时修建的，最为坚固，为什么要用脆弱的调换坚固的呢？”李大性坚持认为不行。台臣打算弹劾李大性阻扰成议，没有实现。恰好担任送北方使臣的从官，朝廷于是命令李大性察访，李大性把实情全都告知朝廷，朝廷于是罢免军队统帅，召李大性入朝授任太府寺丞。
陈傅良因进言国事离开京城，彭龟年、黄度等人相继离去。李大性上疏直言：“朝廷清明，却让进言的人无缘无故离开朝廷，我为之很惋惜。这几个人的内心，本来都是爱护君主，明知他们是爱护君主的，听任他们离去而不管，恐怕离去的正人君子将会不止这些。”
担任户部侍郎，升任尚书。朝廷讨论将要出兵，李大性逐条陈述利害关系，主张不应该轻举妄动，违背韩侂胄的意思，出朝廷担任平江知府，充任荆湖制置使。江陵正是战争之后，残破毁坏闹饥荒，接着又流行瘟疫，李大性首先倡议救济，一共三十八万缗多。前任官员虚报赋税的盈余，一共十四万五千缗，李大性全都予以免除不再催促，流亡迁徙重新恢复生产的民众，都上奏免去征收赋税。边郡的武功爵位，本来是用来鼓励将士的，冒名滥施的很多，李大性弹劾两路戎司违规接受已逃亡的士兵的身份凭证，一共三千四百九十七件，全都上缴涂毁。
时金国分裂，不能自存，有举北伐之议者，大性上疏以和战之说未定，乞令朝臣集议，从之。寻以端明殿学士知平江府，引疾丐祠，卒于家，年七十七，赠开府仪同三司，谥文惠。江陵以前通行铜钱，铜钱价值高，纸币贬值，百姓拿货物到市场交易，有一整天得不到一个铜钱的。李大性上奏请求按照襄、郢成例通用铁钱，于是钱货流通，百姓才恢复生产事业。授官刑部尚书兼任详定敕令。在家去世，享年七十七岁，追赠开府仪同三司，谥号文惠。
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