这个课题有点厉害!Science发完发Joule,Joule发完发Nature子刊


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通讯作者:莱斯大学汪淏田,加拿大卡尔加里大学 Samira Siahrostami,丹麦技术大学 Karen Chan论文DOI: 10.1038/s41929-019-0402-8 双氧水是一种重要的化工产品,在能源环境等领域有着广泛的应用。传统的利用蒽醌循环生产双氧水的过程会消耗大量的能量,并造成环境污染。利用电化学方式生产双氧水可以有效地解决这些挑战。根据氧的化合价,可以通过还原氧气或者氧化水来制取双氧水。还原氧气制取双氧水目前已经十分成熟,但是通过两电子氧化水来制取双氧水还处于起步阶段。

莱斯大学汪淏田团队通过对碳纤维表面的调控,实现了高活性与高选择性的两电子水氧化到双氧水。双氧水法拉第效率高达66%,双氧水电流密度达到了75.2 mA cm-2. 研究发现,聚四氟乙烯等疏水材料修饰的碳纤维表面可以吸附产生的氧气,进而改变中间体*OH的吸附能,从而增加双氧水的选择性。通过构筑了两电极反应器,将高选择性两电子水氧化催化剂与高选择性两电子氧还原催化剂结合,可以在反应器正负极同时生产双氧水,法拉第效率高达153%。

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▲图1 疏水表面吸附的氧气可以有效改变水氧化途径,从四电子到两电子水氧化

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▲图2 疏水碳纤维与疏水泡沫镍的两电子水氧化产双氧水性能,通过表面改性,泡沫镍(良好的四电子水氧化催化剂)也可以产 15 % 的双氧水

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▲图3 同位素标记实验与理论计算结果表明,表面吸附的氧气是改变反应途径的主要因素

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▲图4 两电极反应器实现 153 % 双氧水选择性


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