同期演員中最有辨識度的一個，但辨識度大多來自於得天獨厚的氣質，不過幸好陳坤腦子比較靈光，懂得發揮自己的優勢，極度放大自己的性格特點，才不至在中戲北影那群人中間沒落掉。守本固元后的他，明顯的開始向外拓張，甘於演配角來豐沛自己的戲路。新晉的幾部電影，廠公，太醫，胡萬，都是配角，也都十分出彩。一個能作主演的人卻甘於演好綠葉，這是一種非常有野心的表現，因為一個一直做主演的人，通常是無法體會配角的那幾分鐘戲有多難得的的一個。
2000年，主演第一部電視劇《像霧像雨又像風》主要講述了20世紀30年代的上海灘，華鑫修錶店的小夥計陳子坤《陳坤》本來與店老闆的女兒方紫儀相愛，可因為結識了安琪而被牽連進一場生死官司裡。安琪陪父親從廣州到上海來看病的，出乎意料的是病沒看，父親卻將離散多年的母親吳楚玉刺傷，撇下她，大笑而死。此時吳楚玉已是大亨杜雲鶴的夫人。陰錯陽差，陳子坤和安琪便成了替罪的羔羊，一同入了大牢。 為營救陳子坤，方紫儀四處奔波。她通過教會學堂的同學範麗君找到了範的表哥李英奇求助。李英奇是學醫的，其父李榮生是上海灘有名望的銀行家，警察局不得不給面子。李英奇將陳子坤保釋出獄，卻暗自愛上了方紫儀。而此時，李家上下卻正在為李英奇和表妹範麗君張羅著婚事。陳坤通過自己的演技獲得了提名第61屆金球獎最佳外語片，入圍第55屆“戛納電影節。
2003年，主演中央電視臺年度收視冠軍電視劇《金粉世家》金燕西（陳坤飾）是北洋軍閥內閣總理金銓（寇振海飾）的七子。白家小姐白秀珠（劉亦菲飾）出身名門，對金燕西情有獨鍾。燕西一方面忍受不了白秀珠的小姐脾氣，另一方面他知道金家與白家都有激烈的權力衝突，所以對白秀珠愛理不理。直到他偶遇了出身寒微的女學生冷清秋（董潔 飾），燕西對清秋一見鍾情，繼而展開了激烈的追求。自由戀愛的新思潮跟封建傳統觀念產生了衝突，克服了一切困難後，燕西還是跟清秋結婚了。白秀珠深感不甘，一場三角情感的糾纏就此開始。
婚後的清秋深覺嫁入豪門的不易，鉤心鬥角的事情讓本來單純的她倍感壓力，與丈夫的處事方式也有了很大的分歧。最後面對燕西的出軌，清秋心灰意冷。陳坤把角色的魅力演繹到了極致。陳坤長著一雙深情靈動的眼睛，現在稱呼這種男友為“小狼狗”。
英俊的顏值，得天獨厚的氣質，角色的選擇是整部作品成功之一，呈現給觀眾的眾多細節也是非常之用心。這不就是豪門公子哥和民國貴婦的真實寫照？
2007年主演電影《雲水謠》主要講述了年輕的陳秋水（陳坤飾）為少女王碧雲（徐若萱飾）的弟弟雨萌當家庭教師，他清朗瀟灑，有一套快樂的學習方法，兩人一起唱歌學英文，簡單快樂，很快就墮入愛河。這是一部時代背景鋪陳很廣的電影，從四十年代的臺北講起，到二二八事件、朝鮮戰爭、援藏、改革開放後的現代。這是一部地域跨度很大的電影，從臺灣，到朝鮮到西藏到上海。導演用倒敘加插敘的手法講述了大時代大環境下四個人的愛情故事。電影一開始歸亞蕾滿頭白髮坐著，我已猜到這不是有完美結局的片子。大約一個月前看了這部電影，很有感觸，看完想要立刻寫些什麼，又覺得根本寫不出什麼有價值的東西，寫到一半擱置，今天在保存的草稿中又翻到了。總之，這是一部看了想要稱讚並推薦的電影。
2010年出演電影《畫皮》獲得第30屆大眾電影百花獎最佳男演員獎。妖狐小唯（周迅飾）因救人違反妖界則，被封凍在寒冰地獄中度過了五百年，痛苦不堪。在命運面前，逃離冰窟的小唯只有兩個選擇：要麼被寒冰地獄的冰舌抓回去，要麼獲得一顆“主動奉獻”的人心真正成人。小唯四處尋找目標，直到偶遇逃婚並因一次意外被毀容的靖公主（趙薇 飾）。小唯很快發現，公主有一顆與眾不同的心，她把變成人的理想全部寄託在公主身上。公主現身白城讓曾經青梅竹馬又極負罪惡感的霍心（陳坤飾）驚訝不已。面對公主，他無法接受公主逃婚並準備和自己私奔的突如其來的現實。小唯發現靖公主與霍心微妙的心理狀態，她的計劃順應誕生。她向靖公主灌輸男人對女人的愛只不過是色慾之愛，以此暗示公主相貌的醜陋是霍心不敢接受公主愛情的原因，並不惜用妖法迷惑霍心，當公主披著小唯的皮誘惑霍心，並初次體驗到了肉體的歡娛時，她開始相信小唯所說的美麗的力量。此時，天狼國步步逼近意欲搶婚，霍心試圖隻身抵抗以死贖愛。關鍵時刻卻又反被靖公主營救，這一切極大的刺激了霍心。他明白了什麼是愛，以愛的名義在一起，哪怕是死在一起，這才是愛的真諦。死亡的訣別戲劇性地改變了兩個女人的人生態度，小唯與公主的關係從引誘、脅迫轉至合謀，霍心則在得知了二人換心換皮的真相後刺瞎雙眼，更試圖用自己的心換回公主的心。公主為愛而死的決心，霍心為真心而戰的勇氣，小唯為改變命運而竭盡全力的努力，在日食之刻最終產生奇蹟。《畫皮I、II》，怎麼看都是一干人等陪著趙薇和周迅玩宮心計，陳坤是遊移在這兩人中間的矛盾男子。在趙薇和周迅一代花旦的對抗當中，新晉小生很難保證不被抹殺掉，成為劇中的一個線索，符號，淡化掉，但，陳坤卻沒有。陳坤對角色的閱讀能力太強，投入感也實在太高
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