進展|銅基超導體中雜質誘導的納米尺度局域晶格應變的定量表徵

許多具有強關聯特性的過渡金屬氧化物都表現出電荷分佈不均勻性。利用掃描隧道顯微鏡(STM)的超高空間分辨率,人們在不同的銅基超導體系中發現納米尺度上贗能隙、超導能隙的空間不均勻性[1]。儘管在理論上,向一個莫特絕緣體引入載流子會自發導致電荷相分離,但在實驗上發現納米尺度上電荷分佈不均勻性和雜質離子的空間分佈相關。摻雜離子不僅向銅氧層貢獻載流子,而且自然地會對局域電子結構產生擾動。一般說來,這樣的擾動表現為三種形式:局域的化學勢變化,原胞內的原子位置偏移,和伴隨的納米尺度晶格應變。

利用X射線漫散射實驗手段,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心EX7組博士生林佳琪和柳學榕副研究員對其中一種擾動形式,納米尺度的晶格應變,進行了定量表徵。當晶體中原子位置受到熱擾動或雜質引起的應力場擾動,偏離其原先處於的週期位置時,會產生X射線漫散射,分別叫做熱漫散射(TDS)和黃昆漫散射(HDS)。在X射線散射實驗中能觀察到晶體布拉格峰附近出現尾巴。

他們選取La2-xSrxCuO4(LSCO), x=0.08的樣品,在溫度為7K時,測量(0 0 22)和(2 0 22)布拉格峰附近的漫散射強度(圖1)。在X射線等強度圖中看到明顯峰和谷的漫散射圖案是HDS的特徵,而TDS的等強度圖會更接近於圓形。為了定量描述HDS,採用連續彈性近似,忽略原胞內原子的細節,把原胞應變當作原胞質心的運動。這時,在某個布拉格峰附近q處,HDS強度正比於1/qv,v=2。而TDS的強度在只考慮聲學支聲子的近似下,隨溫度變化,高溫時v接近2,而低溫時v接近1。通過對漫散射強度的擬合(圖2),在低q時v=1.9,HDS佔主導,而在高q時,v開始向1靠近,此時TDS佔主導。漫散射強度對q的依賴符合連續彈性近似。圖3的溫度依賴反應HDS特徵(峰-谷-峰)隨溫度增加逐漸消失,可能是由於高溫晶格增大,導致局域應力釋放。

最後,他們重構了雜質原子周圍原胞的應變(質心偏離,圖4),發現最大的偏離是0.001埃量級,位於雜質原子周圍大約1nm處,當遠離雜質原子時,質心偏離迅速變小一個量級。靜水壓和單軸壓力實驗證明LSCO的Tc可以受壓力調控~1K/Gpa。而且通過測量LSCO線性壓縮係數可知,0.01埃的原胞大小改變對應1Gpa的局域應力。所以X漫散射實驗觀察到的0.001埃的局域應變太小,並不能解釋STM看到的顯著局域電荷分佈不均勻。

該文章於2018年5月11日發表在Physics Review Letter上(Phys. Rev. Lett. 120,197001)。該實驗在美國阿貢國家實驗室完成,受到科技部(2015CB921300,2016YFA0401000),中國科學院(XDB07020200)和美國能源局(DE-SC0003678)的資助。

文章鏈接:https://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/PhysRevLett.120.197001

[1]. http://www.nature.com/articles/35095012

进展|铜基超导体中杂质诱导的纳米尺度局域晶格应变的定量表征

圖1:(0 0 22)和(2 0 22)布拉格峰附近的漫散射圖案。a-c:實驗數據,d-f:考慮TDS和HDS計算得到的漫散射圖案,參數是從擬合結果中提取。測量溫度為7K。

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圖2:(a):圖1a和b中(0 0 22)峰對角切線。實線正比於1/q1.9. (b-e)在(0 0 22)峰附近的切線。黑色實線是整體的擬合結果,紅色虛線是TDS貢獻。

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圖3:溫度依賴H,K掃描通過(0 0 22.15).低溫是沿H,K強度有很大的差異,高溫時(T=250K)兩者強度比接近於1. LSCO在280K有HTT-LTO的相變。

进展|铜基超导体中杂质诱导的纳米尺度局域晶格应变的定量表征

圖4:重構的應變圖案在ab面(上半部分),bc面(下半部分),雜質原子處於[0,0,0]。R的單位為單個原胞。Ua,b,c是應變矢量U(R)的分量。

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