前言：
2018年3月23日，《催化學報》在線發表了中科院大連化物所張濤院士課題組喬波濤研究員團隊在單原子催化領域的最新綜述文章。該文章綜述了近兩年單原子催化劑在傳統均相催化領域的研究進展，指出單原子催化劑在溝通多相催化與均相催化方面的潛力。論文第一作者為：陳芳博士，論文通訊作者為：喬波濤研究員。
背景介紹：
自2011年張濤院士課題組首次提出單原子催化的概念以來，單原子催化逐漸成為催化領域新的研究熱點與前沿。作為一種多相催化劑, 單原子催化劑具有穩定易分離的優勢。此外, 單原子催化劑具有類似均相催化劑的孤立活性位點。因此單原子催化的概念一經提出，便被認為是有望成為架起多相催化與均相催化的橋樑，但多年來未從實驗上得到證實。2016年以來，逐漸有單原子催化劑在經典均相催化反應過程中應用的報道，從而從實驗上證實了該觀點的可行性。
本文亮點：
本綜述概述了2016 至2017 年單原子催化劑在典型均相催化反應中的成功應用，包括：
1.氫甲酰化反應
以烯烴和合成氣為原料合成精細化學品醛類化合物的氫甲酰化反應是目前化工生產中典型的均相催化反應之一。除催化活性外，選擇性也是氫甲酰化反應催化劑所關注的主要問題。目前，工業上仍舊採用配體輔助的均相Rh基或Co基催化體系。
2016年, 張濤課題組報道了Rh/ZnO單原子催化劑在烯烴氫甲酰化反應中表現出與均相Wilkinson's 催化劑相當的催化活性。首次從實驗上證實了單原子催化是溝通均相催化與多相催化的橋樑。幾乎與此同時，曾傑課題組將Rh/CoO單原子催化劑用於丙烯氫甲酰化反應中，在無外加膦配體的情況下該催化劑除表現出優異的催化活性外，還具有良好的區域選擇性，產物中正丁醛選擇性高達94.4%。這充分說明類似均相催化調變配體，在單原子催化中通過調變載體以改變活性中心的配位環境是有望實現產物的選擇性合成。
2.氫硅加成反應
硅氫加成反應是含硅氫鍵的有機硅化合物與不飽和烴在一定條件下進行的加成反應。該反應是合成功能有機硅產品的以及形成Si-C鍵的重要途徑之一。工業上硅氫加成反應主要由Pt 基均相催化劑催化（如Karstedt's催化劑）。
2016年Beller課題組首次報道了將Pt/Al2O3單原子催化劑用於烯烴硅氫加成反應中。該催化劑表現出與均相Karstedt's催化劑相當的活性和選擇性，TOF高達105 h-1，遠高於傳統的多相催化體系。除此之外, 該催化劑還具有較高的穩定性和底物普適性。該部分工作再一次證明了單原子催化劑是實現均相催化多相化的有力手段。
3.C-H鍵選擇性氧化
烷烴部分氧化反應在基礎研究和工業應用方面都有重要意義。2017年，張濤院士和王愛琴研究員團隊報道了將Fe-N-C單原子催化劑應用於C–H鍵選擇性氧化反應中。在溫和條件下，該催化劑表現出優異的催化活性、選擇性和穩定性。文中作者通過Mössbauer、XPS及XAFES等表徵手段對催化劑的結構進行了深入剖析，首次證明Fe-N-C催化劑中三價鐵離子存在多種配位結構(FeNx, x = 4，5，6)，其中具有最高催化活性的中自旋Fe-N5結構與血紅蛋白分子的活性中心具有相似的結構特徵。該部分工作進一步從實驗上證明了單原子催化劑具有溝通均相催化與多相催化的潛力。
圖1.單原子催化兼具均相催化的原子利用率高、活性位點均一的特點以及多相催化穩定性好、循環利用較易的優勢，是有望成為架起均相催化與多相催化的橋樑。
全文小結：
總之，兼具均相催化劑“孤立活性位點”和多相催化劑穩定、易於循環使用優點的單原子催化劑，是有望作為溝通均相催化與多相催化的橋樑。在近兩年來，該觀點從實驗上得到了證實，這為均相催化的多相化提供了新途徑。
喬波濤，中國科學院大連化學物理研究所研究員，《催化學報》青年編委。主要研究方向為：負載型高分散金屬催化劑，特別是單原子催化劑的設計、製備及其應用研究。在《Nat Chem.》、《Sci Adv》《J. Am. Chem. Soc.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《Chem Commun》、《ACS Catal.》、《J Catal》、《Appl Catal B》等國際頂級及催化主流刊物發表論文50餘篇，被引3500餘次。
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