優秀!本科生第一作者,山東這所211高校研究成果登上國際頂級期刊!

近日,中國石油大學(華東)重質油國家重點實驗綠色能源化工團隊在具有工業應用前景的鐵基高效制氫催化劑研究方面取得新進展,相關論文《磷化調控構築工業前景反尖晶石結構四氧化三鐵用於高效催化制氫》(Modulation of Inverse Spinel Fe3O4by Phosphorus Doping as an Industrially Promising Electrocatalyst for Hydrogen Evolution)在國際材料領域頂級期刊

Advanced Materials發表。化學工程學院2016級應用化學專業本科生張嘉奇為論文第一作者,化學工程學院柴永明教授、理學院董斌副教授為共同通訊作者,中國石油大學(華東)為唯一署名單位。

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Advanced Materials是國際頂級材料類雜誌,主要報道先進材料、納米科技與功能器件等相關領域的最新研究成果,在能源、材料、化學、生物、交叉學科等領域內具有很高影響力,最新影響因子25.809。

隨著全球範圍能源革命的興起和我國能源生產與能源消費革命戰略部署的快速推進,氫能獲得了世界各國的高度重視,被認為是理想清潔能源載體和化石能源綠色轉化原料,是同時兼具能源/資源雙重屬性的"分子橋樑"。

然而,目前常規電解水制氫採用貴金屬催化劑,從製造成本和地球儲量上都受到限制,迫切需要開發新的廉價高效催化劑。目前鹼性電解水制氫是最具工業化前景的技術,但是其質子供給有限,制約了性能的提高。因此,如何在解決質子供給的同時,還可以保持高導電性和結構穩定性是構建高效鹼性析氫催化劑的重大挑戰。

針對上述問題,綠色能源化工團隊等以廉價易得的鐵基材料為基底,通過預氧化結合可控磷化的方式,構建出了P摻雜反向尖晶石Fe3O4的P-Fe3O4/IF催化劑。該催化劑實現了"一石二鳥",不僅具有極高水解離活性,而且具有高導電性和穩定性。

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可控磷化構築反尖晶石結構P-Fe3O4/IF制氫催化劑示意圖

所製備的催化劑P-Fe3O4/IF顯示出了高催化活性(138 mV實現100 mA cm-2,比貴金屬Pt/C僅低了5 mV)。通過進行鹼性全水分解顯示,在1M KOH中全水分解過電位僅為1.47 V,可以承受1000 mA cm-2長時間1000h的穩定性測試;在模擬工業電解水條件(10000 mA cm-2、6M KOH、60℃)下測試實驗表明,25000s測試周期內其活性不衰減,展現了很好的工業應用潛力。

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反尖晶石結構P-Fe3O4/IF催化劑電催化制氫性能測試

理論計算表明,該催化劑(P-Fe3O4/IF)的高活性主要來自於獨特的雙水分子解離機制。圖3展示了HER反應中的水解離能壘,當雙水分子二聚體同時吸附時,一個水分子的氧與八面體空位Fe吸附,而另一個水分子的氫與反尖晶石結構中的O通過氫鍵結合,兩個水分子之間通過氫鍵相連,極大的降低了水分子解離的能壘,從而高效析出氫氣。

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磷化構築反尖晶石結構P-Fe3O4/IF高效析氫機制圖

該研究成果獲得匿名審稿專家的充分肯定,審稿專家一致認為該工作所提出的可控磷化策略原位構築反尖晶石結構P-Fe3O4具有很好的創新性,且利用成本低廉的鐵基材料使得催化劑在工業應用方面具有較大潛力,為規模化高效綠色制氫研究提供了新的參考。

優秀!本科生第一作者,山東這所211高校研究成果登上國際頂級期刊!

中國石油大學(華東)綠色能源化工團隊多年來致力於能源資源高效綠色轉化過程研究,在化石能源催化加氫轉化、氫能製取、電催化制氫/熱催化加氫耦合、生物質催化轉化等領域取得了一系列基礎與應用研究成果。近5年團隊承擔國家重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、山東省自然科學基金重大基礎研究項目、國家自然科學基金面上項目、中國石油重大專項、中海油科技專項等各類課題20多項,授權國家發明專利30多項,團隊在Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B、Journal of Catalysis等SCI一區期刊發表相關研究論文30多篇,ESI高被引論文11篇。

延伸閱讀

優秀!本科生第一作者,山東這所211高校研究成果登上國際頂級期刊!

張嘉奇,化學工程學院應用化學專業1604班學生,曾為負責人帶隊參加2018年度全國Chem-E-Car競賽獲全國第四名,並赴美國參加2018年AIChE學生學術年會;目前作為署名第三作者發佈一篇SCI二區論文。他旅拍足跡踏遍七個國家、百餘城市。2017年前往貴州參加支教活動,為貧困家庭免費拍攝全家福。聘為國家資助宣傳大使,並在校級評選中獲得第一名。同時長期資助兩名品學兼優山區小學生讀書學習。在"助學·築夢·鑄人"主題宣傳活動中微電影作品代表學校推選到全國參加總決賽。(數據截至2019年4月)

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素材來源:中國石油大學(華東)新聞網


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