MgO-CeO2作為有效促進劑與離子液體的協同作用，用於從二氧化碳和甲醇高效合成碳酸二甲酯
DOI:10.1016/j.cej.2020.124970
使用甲醇（MeOH）將二氧化碳（CO2）直接轉化為碳酸二甲酯（DMC）是利用CO2的一種有吸引力的方法。但是，該反應受到二氧化碳溶解度低和大量水形成的限制。目前，使用脫水劑解決該問題。該研究的目標是用更豐富的多孔金屬氧化物/離子液體（ILs）雜化催化劑代替這些脫水劑。在此，研究者製備了一種具有不同陰離子輔助ILs的乙二醇基對稱陽離子，並與電紡MgO-CeO2金屬氧化物納米纖維海綿-500(EMCMONS-500)相結合。該雜化催化劑對DMC合成顯示出優異的性能。值得注意的是，在3小時反應時間內、3 MPa CO2壓力、120℃和1.12 mmol催化劑負載量下，該催化劑顯示出98.9%的選擇性和73.1 mmol g-1的催化DMC產量。另外，該催化劑經多次循環後，產率和選擇性沒有變化。此外，由於EMCMONS-500催化劑呈海綿狀形態，其中產生了強異質結，電化學阻抗譜（EIS）和光致發光（PL）測量證實了這一點。另一方面，ILs具有可調節的酸性、高熱穩定性、較低的粘度和較低的蒸氣壓。因此，EMCMONS-500容易混入ILs中並形成高度多孔的網絡，使其具有巨大的表面體積比，從而形成有助於捕獲更多CO2的納米約束結構。考慮到ILs-EMCMONS-500的這些優點，可將其作為二氧化碳利用的合適催化劑。
圖1.EMCMONS-500催化劑和離子液體的XPS光譜。
圖2.反應條件下溫度對DMC產量和選擇性的影響：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化劑，3 MPa CO2壓力，120℃，3小時。
圖3.反應條件下壓力對DMC產量和選擇性的影響：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化劑，3 MPa CO2壓力，120℃，3小時。
圖4.反應條件下時間對DMC產量和選擇性的影響：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化劑，3 MPa CO2壓力，120℃，3小時。
圖5.在ILs-EMCMONS-500催化劑上，不同溫度下ln[1/（1-α）]與t的關係。
圖6.用於測定ILs-EMCMONS-500催化劑活化能的Arrhenius圖lnk與（1/T）的關係。
圖7.反應條件下，ILs-EMCMONS-500催化劑負載量對DMC產量和選擇性的影響：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化劑，3 MPa CO2壓力，120℃，3 h。
圖8.ILs-EMCMONS-500催化劑在以下反應條件下合成DMC產物的可重複使用性：437.5 mmolMeOH，3 MPa CO2壓力，120℃，3小時。
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文章來源：易絲幫
