2006年5月，在雅虎搜索網、浙江衛視、華誼兄弟聯合主辦的雅虎搜星比賽中憑藉良好表現以及投票網友的支持，最終獲得馮小剛組冠軍，因而在馮小剛執導的廣告片《跪族篇》中擔任女主角；同年，簽約華誼兄弟公司，並與周迅合作拍攝玉蘭油廣告；11月，其加盟由張國立、蔣雯麗傾情主演的電視連續劇《金婚》，飾演蔣雯麗14至17歲的三女兒多多；12月，與王剛、寧靜、唐國強攜手出演古裝劇《南越王》。
2008年，在民國情感劇《鎖清秋》中飾演聰明機靈的丫鬟文雁。2009年1月，主演數字電影《愛殺九河堂》；5月，在田中裕子、餘少群主演的宮廷劇《蒼穹之昴》中飾演性情溫順的玲兒；8月，獲得第三屆全球華人“非常短片”創意大賽“最佳人氣女演員”。
2011年，與徐崢聯袂主演古裝劇《大內低手》，在劇中飾演善良可愛的陳馨兒，這也是她首次參演喜劇類型的電視劇；同年，簽約海潤影視集團；4月，出演情感劇《新玉觀音》，在劇中飾演乖巧清純的阿靜
2013年5月，主演古裝勵志劇《陸貞傳奇》；在劇中飾演聰明睿智的一代女相陸貞；並與陳曉合唱該片的插曲《心情》；該劇首播期間在全國網收視統計中佔有平均8.72%的收視份額；在csm46收視統計中排名同時段第一，在全年收視率統計中排名年度第三；此外，該劇還被日本、馬來西亞、韓國等國家引進播出
2014年2月，主演古裝勵志劇《錯點鴛鴦·戲點鴛鴦》，並在劇中首度一人分飾兩角，分別飾演善良懦弱的小姐蘇幻兒以及機靈勇敢的丫鬟楊意柳；該劇在江蘇省網收視份額最高達19.7%，在浙江省網收視份額最高達21.3%，兩項成績均位居省網第一。趙麗穎出大事了! 肉色裙子”引熱議, 網友: 穎寶從公主風變御姐風
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