征討北元
元朝滅亡後，蒙古殘軍仍然在不斷進攻，而元大將王保保擁兵十萬，坐守山西太原，是明朝的最大勁敵。徐達率軍進入山西，很快先取了澤州、潞州，先行站穩腳跟。王保保卻急於與除達一決雌雄。由太原北去，向大都的方向，欲與徐達決戰。
徐達接報，依劉伯溫定的計謀，並不回師救大都，反而決定徑取太原。王保保聽說太原告急，慌忙回師救援，率數萬騎兵馳回，在太原城下紮營，邀徐達決戰。
徐達按兵不動，先消磨元兵銳氣，在晚上突出奇兵，夜襲王保保軍營。徐達身先士卒，騎著降服的烏騅馬，黑夜中猶如天降神兵，所向披糜，王保保未及披甲出戰，便被敗兵護著逃跑了。
王保保逃到大同，由大同移軍定西，在明太祖洪武二年冬，率軍圍攻明軍於蘭州。徐達率主力趕到，在定西以北對壘。這次徐達決定與王保保決戰，雙方交鋒之下，徐達全殲王保保軍八萬多人，王保保僅帶了妻兒親兵數人，逃去元人的發源地上都，保元順帝的太子去了。
洪武二年（公元1369年）二月，徐達揮師西渡黃河。大軍進抵鹿臺，元將張思道聞風而逃。徐達連克奉元、秦州、伏羌、寧遠、鞏昌，派大將馮勝進逼臨洮，元將李思齊不戰而降。又分兵攻克蘭州、平涼，張思道逃奔寧夏。不久，慶陽斷糧，張良臣的部將打開城迎降，徐達率車衝入城中，擒斬張良臣父子。慶陽之戰，標誌著徐達徹底平定陝西。
洪武三年（1370）正月，徐達受命為徵虜大將軍，兵分兩路。李文忠率東路軍出居庸關，北追元惠宗；徐達與馮國勝、鄧愈、湯和率西路軍出潼關，往安定西擊庫庫。在出徵前，朱元璋又命華雲龍、金朝興、汪興祖等先期進攻雲州，以吸引敵人注意力，並策應徐達、李文忠作戰。二月，華雲龍攻破雲州，金朝興攻克東勝州（今內蒙古托克托），汪興祖攻克武州、朔州。
徐達率西路軍出征。四月，進抵安定。元將庫庫正圍攻蘭州，知道徐達軍隊已至，遂撤圍轉赴安定迎戰，庫庫屯軍於安定以北的車道硯，徐達命馮國勝率軍趨沈兒峪（車道硯南）列陣，雙方激戰一日，未分勝負。庫庫於是派千餘人由間道潛劫明軍大營，使明軍陷於混亂。徐達親自迎戰，將來敵擊潰。次日，徐達整軍出戰，大敗元軍，庫庫僅率數名隨從北奔和林（今蒙古人民共和國庫倫市）。庫庫兵敗後，徐達命湯和進軍寧夏，鄧愈西攻河州（今甘肅臨夏），自己則向南攻取沔州（今陝西勉縣）、興元（今陝西南鄭）等地。
李文忠的東路軍於二月出居庸關後，經野狐嶺至興和（今河北張北），迫降當地元軍守將，繼而經駱駝山（今河北沽源境內），進攻察罕諾爾（多倫附近），擒獲元將珠孟和沙達哈等。五月，元惠宗死，李文忠兼程趕到應昌（今內蒙古阿巴哈那爾旗），擒獲元惠宗嫡子買的裡八剌及諸王將相數百人。元惠宗的另一個兒子愛猷識禮達臘，率數十騎逃走。李文忠在回師途中，又攻破興州（即大興，今河北灤平），擒獲元將江文青，俘降元軍37000人。大軍奏凱而還，朱元璋親迎於龍江，犒賞三軍，並下詔大封功臣，授徐達開國輔運推誠宣力武臣特進光祿大夫、右柱國、太傅、中書右丞相、參軍國事、改封魏國公、歲祿五千石、賜世襲文券。
明洪武四年（1371）正月，愛猷識禮達臘與庫庫聚集在和林，借塞外地域遼闊之勢，休養生息，準備捲土重來。鑑於此，徐達受命赴北平訓練士卒，修繕城池，又遷沙漠遺民32000戶屯田北平，以加強防禦。七月，徐達奉命轉赴山西練兵。此時，元丞相伊蘇，元將高家奴、哈剌章、納哈出等分別佔據遼東之開元（今遼寧開原）、遼陽、瀋陽、金山（今遼寧康平）等地，伺機南下。
洪武五年（1372）重新發兵徵擴廓。徐達作為徵虜大將軍進取中路，左副將軍李文忠從東路進攻，徵西將軍馮勝從西路進攻，各率領五萬騎奇兵出塞。徐達中路輕敵冒進，初戰不利，傷亡數萬人。朱元璋因為徐達功勞大，並不過問。文忠軍亦不利，不久撤軍。只有馮勝統軍獲全勝。洪武六年（1373），徐達又率領諸將遠征邊疆，勝利後還軍北平，戍守邊防，過了三年才回到京城。
明洪武十四年（1381年）正月，元將朵兒不花等犯永平。徐達奉命與湯和、傅友德率軍討之。四月，徐達夜襲灰山（今內蒙古自治區寧城縣東南），兵臨黃河，朵兒不花逃遁。之後，徐達回到北平。太祖以其功大，特賜以舊邸，即朱元璋為吳王時，所居宮室，又命有司於舊邸前治甲第，賜其坊日“大功坊”。
重病逝世
洪武十七年（1384），徐達在北平留守時得了背疽，不久稍微好些。然而次年二月（1385），病情加重，隨後去世。
徐達死後，朱元璋親至葬禮以示悲瘍，把他列為開國第一功臣，追封他為中山王，諡號武寧，贈三世皆王爵。賜葬鐘山之陰，御製神道碑文。 朱元璋曾經稱讚他說：“令行禁止。不居功自傲，不貪圖女色財寶，處理問題不偏不倚，沒有過失。當世有此美德者只一徐達。”
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