忽必烈與阿里不哥兄弟二人的戰鬥其實從剛一開始已經懸念不足。阿里不哥的部隊主要是蒙古本土的六十多個千戶軍以及蒙哥汗南征時所帶的部隊，尤其以六盤山駐紮的四萬鐵騎最為精銳。忽必烈麾下主要是南征時的東路軍，以及所有漢地世侯的部隊。從軍隊數量上來說，忽必烈處於下風，但他曾經南征大理和南宋，有著豐富的大軍團指揮經驗，又有兀良合臺、霸突魯、史天澤、張柔等大將及劉秉忠、姚樞、廉希憲等謀臣，相對於阿里不哥從未指揮過作戰以及身邊如阿蘭答兒等上不得檯面的屬下，實在強過太多。以經濟實力，蒙古高原的補給大部分來自於中原，忽必烈佔據中原，掐斷供應，阿里不哥就會立即陷入糧荒，若要向掌握著中亞富庶地區的察合臺汗國要給養，卻不得不經過戰爭。在人才和經濟上，忽必烈有著壓倒性優勢。
戰爭的序幕，在秦隴地區拉開。按照忽必烈的部署，是漠北為主，秦隴為輔，兩路夾擊。但控制秦隴的原蒙哥汗南征軍卻是相當重要，直接關係到自己能否有個穩固的後防。1260年（中統元年）四月初，忽必烈派廉希憲、商挺為宣撫使，趙良弼為參議，進入關中組織兵馬。而與此同時，阿里不哥所派的行尚書省官劉太平、霍魯懷也來到關中宣撫各地。
兄弟二人都對關中很重視，動作也都很快，可阿里不哥卻輸在自己沒有哥哥在漢地世侯中的崇高威望。廉希憲等人派出使者招撫駐軍六盤山的渾都海所部失敗後，立即果斷的聯絡西京萬戶劉黑馬、鞏昌總帥汪惟正兩路世侯分頭行動，將劉太平、霍魯懷絞殺於西安，並先後擒殺蒙哥汗派駐成都的將軍密裡霍者、派駐青城的將軍乞臺不花，收領了川蜀兵馬，完全孤立了六盤山渾都海所部。
這時的渾都海最好的策略，是趁著西安空虛立即前往攻打，一旦西安掌握在手中，秦隴局勢便會改觀。但廉希憲在沒有請示忽必烈的情況下，命大將八春領四千人駐防，命汪惟正的四弟汪良臣總制鞏昌、秦州、平涼等二十四城兵馬，用重兵防禦的假象迷惑渾都海。渾都海不知是計，放棄了出兵西安，而是率軍渡過黃河，進兵甘州，與奉阿里不哥之命南下的阿蘭答兒所部匯合，進攻宗王只必帖木兒的西涼州領地。
八春、汪良臣率軍西進禦敵，初戰失利。九月，合丹率精銳騎兵與八春、汪良臣匯合，在甘州附近的耀碑谷與阿蘭答兒、渾都海展開決戰。其時忽颳大風，天昏地暗，汪良臣命軍士下馬以短兵器突襲敵軍左翼，使之混亂潰退後又趁勢擊潰右翼，八春率兵突襲敵軍中軍，合丹以主力騎兵繞敵背後截斷退路。阿蘭答兒、渾都海一敗塗地，雙雙被斬於陣中，數萬精銳幾乎全軍覆沒，只有極少數殘兵逃回漠北。經此一戰，秦隴大定，阿里不哥被砍掉了一隻臂膀。
與此同時，忽必烈也在鏖戰漠北。為了能儘快奪回蒙古本土和都城和林，確定自己的合法大汗身份。在廉希憲等人在關中奮戰的同時，忽必烈則徵調駐紮在淮河的霸突魯、兀良合臺所部，漢軍世侯軍、諸宗王軍共十五萬之眾，御駕親征，以那鄰合丹、也相哥為先鋒，迅速向和林推進。
1260年秋冬之交，忽必烈率部到達巴昔乞地區，遇到旭烈兀之子主木忽兒和斡兒答（朮赤長子，白帳汗國開國汗王）之子合剌察兒所帥阿里不哥軍的迎擊。主木忽兒與合剌察兒都有著能征慣戰的父親，可自己卻沒有遺傳多少名將素質，一經交戰便敗下陣來，所部兵將損失無算，哥倆倉皇逃走。和林城在忽必烈封鎖物資供給之後，已經發生糧荒，物價暴漲，人心離散。阿里不哥困守危城已經是苦不堪言，聞聽前方戰敗，連忙率部逃出和林，回到自己的封地吉爾吉斯。
以忽必烈用兵的慣例，一定會乘勝進兵，一舉全殲阿里不哥殘部。但此時的阿里不哥倒是學了乖，立即遣使向哥哥求饒，完全是一副小弟弟做錯事的口吻，稱作為弟弟因無知而犯罪，兄長可以審判，讓自己去哪裡就去哪裡，待養壯了牲畜即去見忽必烈請罪。忽必烈在對待兄弟之情上很像蒙哥汗，不忍心過於相逼，認為：“浪子們現在回頭了，清醒過來，聰明起來，回心轉意了，他們承認了自己的過錯了” ，於是派也相哥領十萬軍隊駐守和林一帶監視阿里不哥，自己解散了徵調的諸王軍隊，回到燕京。
政治是不講情面的。忽必烈忘了自己這個小弟弟已經不再是當年在母親身邊的同胞骨肉，阿里不哥可沒有忘記這個哥哥是自己必欲除之而後快的競爭對手。忽必烈的一念之仁使他付出了慘痛代價。中統二年（1261年）秋,阿里不哥恢復了元氣後，發兵前往和林，詐稱是來投降，對戍守的也相哥軍發動突襲。也相哥猝不及防，全軍潰敗，無奈之下只得南撤。蒙古正統的象徵和林再次落到阿里不哥手中，為了儘快擴大戰果，阿里不哥稍事休整後繼續南下進逼忽必烈的大本營——開平。
弟弟的出爾反爾讓忽必烈大為惱火，再次御駕親征，率以張柔為主的七個世侯所部以及塔察兒、納鄰合丹等宗王之軍迎戰。十一月,與阿里不哥遭遇於昔木土腦兒之地。阿里不哥能夠奪得和林，全靠著詐降和突襲，一旦與哥哥正面交鋒，立即露出不善統兵的缺點。一戰下來，麾下大將合丹火兒赤戰死，兵士損失無算，全面潰敗，奔逃五十餘里。其部將阿脫等見大勢已去，遂向忽必烈投降。
這一次，阿里不哥的本錢已經賠得十去七八，再也拿不出像樣的部隊了。而忽必烈卻再次放了弟弟一馬，沒有繼續追擊，說道：“不要去追他們，他們都是些不懂事的孩子，應當使他們明白過來，後悔自己的行為。” 但是，對於弟弟的經濟封鎖卻毫不放鬆，各種物資，尤其是馬匹和糧食，都嚴禁買賣。
此時的阿里不哥雖然已經沒有可能再和忽必烈爭奪大汗寶座，但若是舉措得當，如旭烈兀那樣“自帝一方”還是有可能的。可這位志大才疏的金枝玉葉卻用一系列的昏招徹底把自己搞成了山窮水盡。為了應對哥哥的經濟封鎖，他派支持自己的察合臺系宗王阿魯忽接管了察合臺汗國，囚禁了原監國兀魯忽乃王妃。希望察合臺汗國能夠成為自己的大後方，可是阿魯忽此人野心不小，穩定了察合臺汗國內部之後，羽翼漸豐，就不再聽阿里不哥的擺佈了。阿里不哥多次要求阿魯忽支援武器和糧食，但阿魯忽置之不理，積極擴張自己的勢力,派人前往撒麻耳幹(今烏茲別克撒馬爾罕) 、不花剌(今烏茲別克布哈拉) 和河中地區,殺掉了金帳汗國別兒哥在該地區的官員，接管了原本應由大汗直轄的上述地區。當阿里不哥使者在察合臺汗國境內徵集了大批物資準備帶走時,阿魯忽殺死使者,奪取物資，正式與阿里不哥決裂決定投靠忽必烈。憤怒之下，阿里不哥領兵攻打阿魯忽。雖然先頭部隊在速惕闊勒(今新疆賽里木湖) 被阿魯忽打敗，但阿里不哥的軍隊趁阿魯忽不備,攻取伊犁河地區及察合臺汗國的京城阿力麻裡(今新疆霍城西) 。阿魯忽帶領殘部逃往忽炭(今和田) 和可失哈耳(今喀什) ,不久又遷往撒麻耳幹。
阿里不哥總算是有了相當富庶的根據地，若是仔細經營，也可為一方之雄。但他處置政事不公，任意殺害軍民。屬下諸王那顏對他大失所望，相繼離他而去,尤其是最鐵桿擁護他的蒙哥汗之子玉龍答失的離開，更讓他陷入眾叛親離。不久，阿力麻裡發生饑荒，阿魯忽趁機前來進攻。阿里不哥抵擋不住，便放回兀魯忽乃王妃以為緩兵之計，結果，阿魯忽順勢便娶兀魯忽乃王妃為妻，更加確定了自己察合臺汗國之汗的合法性，實力大為增強。
後有忽必烈，前有阿魯忽，阿里不哥已經是左右為難。現在以他的實力，和誰都無法較量，只能向其中之一低頭。阿魯忽曾經是自己的臣子，而且其人心狠手辣。相對而言，忽必烈是自己的親哥哥，而且多次放過了自己，畢竟血濃於水。阿里不哥無奈的做出了自己人生當中最後一次重大的選擇。中統五年(1264) 七月，阿里不哥來到開平向忽必烈投降。這場導致帝國崩潰的兄弟相殘之戰，終於塵埃落定。
投降者與受降者都對對方愛恨交織，阿里不哥與忽必烈相見時，雙方都流下了眼淚。相對哭泣了很久，忽必烈才打破沉默，問道:“我親愛的兄弟,在這場紛爭中誰對了呢,是我們還是你們？”阿里不哥的回答意味深長:“當時是我們,現在是你們”。 他並不承認自己稱汗是錯誤的，明確的對哥哥表示：你是贏在實力上而並非道理上。忽必烈最後也沒有難為這個弟弟，讓宗王們會同審問後，認為阿里不哥是成吉思汗子孫，予以寬恕。但阿里不哥仍是在第二年便患病死去。
有些史家認為阿里不哥是忽必烈暗殺的，因為他畢竟還是蒙古正統派的旗幟，只要他還在一天，便是對自己的威脅。這樣的分析自然很有道理，但綜合前因後果，忽必烈害死阿里不哥是很愚蠢的一招。畢竟當時蒙古帝國各汗國還在名義上維持著傳統關係，阿里不哥歸降時，忽必烈讓其站在侍從站立的地方，這一侮辱性做法，立即便引起了旭烈兀、阿魯忽、別爾哥的不滿，寫信進行指責。忽必烈希望自己稱為真正的蒙古大汗，極力拉攏各汗國汗王，因此立即進行了自我批評。一件小事尚且要小心謹慎，何況是殺害阿里不哥呢？何況，阿里不哥的一系列做法已經大失人心，即使正統派的很多宗王也都不再傾心於他，日後海都扛起正統派大旗，很快獲得了號召力，有無阿里不哥其實並不重要。
以筆者觀點，阿里不哥的死，應該是鬱悶、悲哀和對於前途絕望多重困擾下的積鬱成疾。但忽必烈是否會對於弟弟精心治療，就難說得很，讓他順其自然的病死，應該是最好的結局吧。阿里不哥死了，但蒙古帝國的崩潰卻難以遏制。忽必烈的蒙古大汗註定要遠遠不同於他的前任，蒙哥汗之前，其他汗國與大汗的關係是君臣，而從他開始卻要成為盟主與盟員的關係。
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