掺杂二氧化硅纤维热释光测量辐射剂量在223 Ra
D.A. Bradley a bS.F. Abdul Sani bA.S. Siti Shafiqah cS.M. Collins dR.P. Hugtenburg eH.A.Abdul Rashid fNurul Najua Zulkepely bM.J. Maah g
摘要
使用定制的亚毫米尺寸掺杂二氧化硅纤维，已经对223 RaCl 2的 α发射源（Bayer Healthcare产品Xofigo的基础）进行了热发光剂量学研究。使用223外消旋2 223 223在晚期去势抵抗性前列腺癌引起的骨转移的姑息性治疗中，重点在于其在代谢活性骨转移中的有利摄取。这种处理受益于 由Ra及其衰变后代发射的α-粒子的高线性能量转移（LET）和相关的短路径长度（< 100μm）。在寻求提供源自的α粒子的体外剂量测定Ra衰变系列，研究了各种形式的Ge掺杂SiO 2的TL产率接近骨骼 eff，玻璃纤维提供了能够直接放入液体中的附加优点。预期本研究的结果将为开发具有多种用途的掺杂光纤剂量计提供信息，包括用于本文详述的应用。纤维，包括光子晶体纤维（PCF）崩溃，PCF未折叠，扁平和单模光纤。在英国国家物理实验室（NPL）进行纤维的照射。值得注意的特征是剂量计的相当大的灵敏度和有效的原子序数Z.
关键词
阿尔法粒子 二氧化硅纤维 剂量学 热释光 223镭
实验要点 223 Ra的主要特点
223 Ra至207 Pb 的六阶段衰变通过短寿命后代发生，伴随着许多具有不同能量和发射概率的α，β和γ发射（图1）。图2显示了使用与其子代后代平衡的227 Th源获得的α光谱的测量。223 Ra及其子体作为α粒子发射的能量分数为95.3％（能量范围为5.0-7.5 MeV）。以β粒子形式发射的部分为3.6％（平均能量为0.445 MeV和0.492 MeV），并且作为γ射线发射的部分 为1.1％（能量范围为0.01-1.27 MeV）（产品特性总结，2015 ）。详细伽马发射光谱的223 Ra的示于图3 。的半衰期的223 Ra和它的衰减后代211的Pb最近已被测量并且，使用所选择的实验值，的11.4354（17）d推荐的半衰期值和36.161（17）分钟已被评估（Collins等人。 ，2015）。由于衰变后代的相对短寿命的半衰期（T 1/2（最大值）= 36.161 分钟）与223 Ra相比，衰变后代达到瞬态在几小时内与223 Ra 平衡。
图1。衰变系列223 Ra。包括衰变系列中每种放射性核素的半衰期，衰变模式和分支比。
图2。与其直接后代平衡的227 Th的α光谱，显示在5.3和5.8 MeV 之间的223Ra 的主要发射 。
图3。平衡的223 Ra和衰变后代的注释伽马发射光谱。
在这项工作中，纤维的辐照是使用与腐烂后代平衡的223 Ra溶液进行的。由于219 Rn仅具有4s的半衰期并且通过骨基质的扩散速率显着长于此，因此一旦将223 Ra掺入骨基质中，衰变后代可能达到平衡。因此，可以认为辐照溶液将与实际情况相匹配。
关于图2，则Q α的227 Th为6.146 兆电子伏（布朗，2001），具有6.038的最大α粒子能量 MeV的在衰减到223太阳神基态。由于动量守恒，当227Th原子经历α衰变时，子223 Ra核以最小动能 109 keV 反冲。该物理现象可用于利用植入动能223 产生极薄且纯的α-光谱测定源Ra原子在收集基板上。为了从国家物理实验室产生和测量的光源获得光谱，将几滴227Th（~4 kBq）分配到不锈钢α-光谱仪盘上并在通风橱中蒸发至干。将该源置于真空室中，其中空白的不锈钢α-光谱盘（通常称为反冲盘）安装 在上方2mm处。腔室抽真空至大约5的压力 帕。反冲盘被留下来收集223个一段五天太阳神原子。在此期间之后，将反冲盘从真空室移除并使其衰减5 小时以允许223Ra后代衰变为平衡。然后将反冲盘置于α-光谱仪中并收集光谱20000 秒，如图2所示。
实验材料及方法
本工作提供了各种形式的Ge掺杂SiO 2 光纤的性能比较，特别是Ge-PCF（塌陷），Ge-PCF（未塌陷），Ge-CF和Ge-FF，根据Ge的性能判断B掺杂的PCF（塌陷的）和Ge-Br掺杂的PCF（塌陷的）光纤。这里，PCF是指所谓的光子晶体光纤，是一种六角形的小孔径光纤阵列，堆叠在较大孔径的外部光纤中。Abdul Sani等人提供了对各种形式的详细讨论。阿卜杜勒·萨尼等人。（2016） 。除了一根纤维之外的所有纤维沿其长度具有均匀的圆形横截面，除了扁平纤维（FF）之外，圆形形状的横截面是简单的圆柱形纤维（CF）或其他微结构的周期性阵列前面提到的孔，形成通常所说的PCF。两种形式的PCF，或者仅掺杂Ge或者以其他方式与B或Br共掺杂（其他研究预先指出由于使用这些共掺杂剂而增加TL灵敏度的能力）是un - 坍塌的孔阵列或孔洞向下折叠形成半固体。后者是在高温（~2200℃）的应用下获得的 °C），通过进一步施加微小的真空压力使孔阵列进入塌陷状态，导致内壁熔化，在冷却的样品中产生与应变相关的缺陷; 这些PCF被描述为"崩溃"的PCF。关于两种简单形式的光纤，这些光纤是由初始圆柱形硅石管（单模光纤）制成的，中心相对较大（约10） （s）μm掺杂剂的沟道。在高温和真空的应用下，可以生产扁平纤维，如前所述产生熔合面并因此产生与应变相关的缺陷，期望这也将与TL产量的增加相关联。
223 Ra解决方案
萨里大学目前没有获得处理液态α核源的许可，但没有足够的安排来处理相关的辐射和安全风险。在英国，如在其他地方也可能预期的那样，本文使用的材料，即Xofigo TM，只能由授权在指定临床环境中处理放射性药物的人员施用。因此，照射在英国国家物理实验室（NPL）进行。Algeta ASA（挪威）提供了一种放射性化学纯溶液，标称50 MBq 223RaCl 2 10 mL mL柠檬酸钠缓冲溶液。为了防止溶液的热力学不稳定性，先前在NPL中用类似溶液观察到的情况，在使用之前将溶液稀释至标称3MLq -1的RaCl 2在 1M HCL中（Collins等人，2015）。当223 Ra发出219Rn时，将安瓿放在铅锅中并放入通风橱中，以减少排气污染。还从Guys Hospital向NPL提供放射化学纯的223 RaCl 2 溶液。将 3g该溶液的等分试样转移至火焰密封的5中 mL ISO安瓿瓶。照射小瓶由分配到三个10R Schott小瓶中的不同质量的等分试样组成，如表2所示，加入另外的 1M HCl以 在每个小瓶中总共3.5g 。该质量的溶液 在小瓶中产生约1cm 的溶液深度。用橡胶塞和卷边盖密封这些小瓶。
表2。辐照瓶的总结。
将5 mL ISO安瓿安装在固定的塑料支架上，并使用可重入式电离室系统进行测量，该系统由两个TPA Mk II电离室组成，这些电离室以"背对背"配置排列（Hashim等，2013，Rogers DW等，2010，Aitken-Smith和Collins，2016，Keightley等，2015）。电离室响应（pA MBq -1）至223 Ra先前已经过校准，可追溯到在NPL进行的活动的主要标准化（Sharpe和Wade，1951，Sharpe和Wade，1953） ）。在照射活动开始时，每单位质量的活性确定为139.61（64）kBq g -1。每个辐射瓶的活性列于表2中。该值是每单位质量223 Ra 的独立活动; 实际上，当与衰变后代平衡时，总活性被认为是大约六倍。
纤维辐照
小心地将皮下注射针穿过每个小瓶顶部的橡胶塞，确保针不进入溶液。将光纤穿过每个皮下注射针并放入溶液中，使约 1cm的纤维浸没在溶液中。在15天的过程中，将每根纤维照射24 小时至31 小时。每种纤维类型的近似照射时间总结在表3中。同时照射相同结构的纤维。将纤维同时插入并通过的过程中单独取出半衰期的（11.43天）223镭。
表3。计算的掺杂光纤的吸收剂量和活性的总结。
TL的测量
照射后约12 小时，使用Toledo TLD读数器读出样品。这个读者使用的序列是; 在160 °C下预热10 秒，在300 °C下读取25 秒，升温速率为25 °C /秒，并在300 °C 退火10 秒以消除残留信号。
实验结果与分析
图4。TL产量从250的范围内的吸收剂量的 Gy至3500 戈瑞葛-B-PCF（折叠），葛-PCF（折叠），葛-B-PCF（折叠），葛-CF，戈-FF和革PCF（未折叠），照射到223个太阳神α粒子的一些20-30 的照射时间小时。
图5。切割平坦Ge掺杂光纤的典型横截面图像。在光纤的中心，由表示含有Ge掺杂剂的芯的位置的蓝色虚线表示。红线表示穿过介质的粒子的路径。
图6。使用位于中心的固定位置TLD读取器光电倍增管（PMT）观察扁平光纤位置的示意图。
还需要考虑TLD在使剂量计运行的环境中的信号稳定性。材料中的捕获电荷可能会丢失（在读出之前），包括在转移和储存期间，由于暴露于环境热，光和其他手段，例如磨损（摩擦发光）。对于塌陷的PCF和TLD-100，照射剂量为 1Gy，在X射线照射后35天内的TL产率已被证明具有21％，15％和7％的褪色损失。 Ge-PCF（折叠），Ge-B-PCF（折叠）和TLD-100（分别来自本文初步研究中使用的同一批样品）。PCF的TL反应的平均损失估计为每天0.4-0.5％（Rozaila等，2016）。
使用两种不同类型的SiO 2纤维，即Ge-B-PCF（塌陷）和圆柱形纤维，分别对X射线和α辐射（223Raα-粒子）产生的辉光曲线进行了比较。，如图7所示。尽管α照射的圆柱形光纤的发光曲线相对较弱，但很明显它的形状以及它沿温度轴的位置与X射线照射的Ge-B-PCF（塌陷）光纤的形状明显不同。 。这些差异引发了对未来更全面地研究来自纤维和辐射源的各种辉光峰值的需求，这是迄今尚未探索的问题。
图7。辉光的SiO的曲线2的Ge-B-PCF（折叠）和圆柱形光纤照射到X射线（在剂量10 毫戈瑞）和α辐射（223分别太阳神α粒子）。（注意：右边的y轴表示α照射的TL产率）。α辐照的辉光峰在约320 °C时被截断，以避免黑体发射。
使用SiO 2 光纤传感器进行 α粒子辐射检测时要考虑的主要优点之一是纤维的横截面尺寸小，导致纤维中的能量几乎完全丧失。例如，对于直径~125μm的CF光纤，位于中心的掺杂剂，距表面约60μm ，α粒子的线性能量转移（LET）为80 keV /μm，吸收的能量达到光纤的中心约为4.8MeV，平均α-粒子能量用于所有实际目的，完全转移到材料中，布拉格峰在本例中出现在近似掺杂剂位置。
通过对水和硅酸盐中的平面和半无限剖面求和，使用FLUKA 蒙特卡罗程序计算了223 Ra系列中发射的四个主要α粒子穿透到光纤中的分布（图8）。该系列包括以下α发射： 来自223 Ra的5.78 MeV ， 来自219 Rn的6.88 MeV ， 来自215 Po的7.53 MeV 和 来自211 Bi的6.68 MeV 。由211 Bi 产生的β发射和随后的211发射的α发射Po被排除在外，因为它们只发生0.273％的衰变。通常，渗透是纤维直径的一小部分，尽管有趣的是认为毛细管作用可使放射性介质能够在未平坦的纤维几何形状内流动。计算表明，分布在均匀硅酸盐介质中的半无限223 Ra源是α粒子从液体介质渗透到光纤中的可接受的近似值，因为轮廓匹配在0.5μm以内 ，比例因子为水中的范围为0.6至硅酸盐中的范围。
图8。对于平面和半无限几何形状的水和硅酸盐介质，范围轮廓归一化为0.5μm 深度，用于223 Ra ，使用FLUKA 蒙特卡罗代码计算。统计不确定性优于1％（2 sd。）。
图9显示了从前述六种类型的掺杂SiO 2纤维获得的两种不同类型测量结果的组合。一组结果是指使用60kVp产生的X射线来传递 50Gy 的剂量，而另一组使用223Raα-粒子来提供一系列剂量，从治疗水平到超过剂量。这取决于特定纤维的敏感性。目前的分析已经比较了由两种不同来源照射的匹配纤维的LET比率。
图9。用于Ge-B-PCF（塌陷），Ge-Br-PCF（塌陷），Ge-PCF（塌陷），Ge-PCF（未塌陷），Ge-CF和Ge-的223 Ra照射和X射线照射的组合分析FF。插图提供了放大视图，显示了50Gy 剂量的60kV X射线的TL产率变化。
在NIST数据库列表输出停止功率的光电子通过X射线对于电子在水（产生 NIST，2015）示出了在60 千电子伏和10 千电子伏，这些是0.580和2.256 千电子伏 微米-1分别。利用DOSRZnrc和FLURZnrc（Abdul Sani等，2015b），使用Monte Carlo模拟计算电子的能量（dE）和轨道长度（dS）。）。假设使用简单的圆柱形光纤并采用所述的蒙特卡罗方法，可以进行辅助计算以产生水中电子的阻止能力，获得包括轨道和塞子的加权LET（电子传输通过和停止纤维）为 2.0keVμm / -1，不确定度为10％。
的平均LET的比率223太阳神α粒子（〜110 千电子伏 微米-1）到用于从60的kVp光谱电子（〜2 千电子伏 微米-1）因此发现为〜50。所述的TL响应的归一化223个在Ge-B-PCF（折叠），葛-PCF（折叠），锗- BR-PCF（折叠），葛-CF，戈-FF和Ge Ra为α粒子照射发现-PCF（未塌陷）分别比 50Gy 剂量的X射线照射大25,17,14,18,22和150倍。很明显，接触223PCF的Raα粒子（未塌陷）在相对响应方面产生比其他类型纤维更显着的变化。如先前所讨论的，进行X射线的PCF（未塌陷）的灵敏度相比于其他纤维的具有至少TL响应，因此影响，对于得到的之间的响应的比率223太阳神α粒子和X射线。PCF（未坍塌）的独特几何形势尚未探索，需要进行更详细的分析。
实验结果
本研究中的目前研究旨在将掺杂二氧化硅光纤系统表征为用于放射治疗的一维剂量计。研究使用了六种不同类型的纤维，记录从所述吸收剂量由 223太阳神阿尔法。的所计算的吸收剂量223个太阳神α粒子为戈-B-PCF（折叠），葛-PCF（折叠），锗- BR-PCF（折叠），葛-CF，葛-PCF（未收缩）和Ge-FF是发现是3.13 千焦 千克-1，1.62 千焦 千克-1，0.71 千焦 千克-1，0.32 千焦 千克-1，0.31 千焦 千克-1和0.27 千焦耳 千克-1分别，在22-31范围内的持续时间的照射 小时。在所有上述情况中，Ge-B-PCF（塌陷），Ge-Br-PCF（塌陷）和Ge-PCF（塌陷）的TL响应照射到60 kVp X射线和6.7 MeV 223与Ge-CF，Ge-FF和Ge-PCF（未塌陷）相比，Raα粒子提高了灵敏度。尚未解决的一个特殊问题是Ge-FF和Ge-PCF（未塌陷）的敏感性，建议与所呈现的不寻常的几何形状相关，产生不均匀的辐射。如上所述，所有六种类型光纤的响应至少比X射线和TLD-100的响应大一个数量级。因此，本结果表明使用SiO 2掺杂的纤维剂量测定法来评估剂量以支持α粒子放射疗法的新用途的巨大潜力，尤其是还克服了TLD-100的吸湿性问题。
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