高通量高穩定性g-C3N4膜製備：中國科學技術大學徐銅文等Angew 科學頭條網

高通量高穩定性g-C3N4膜製備：中國科學技術大學徐銅文等Angew

二維（2D）膜由於具有規則且尺寸分佈均一的層間通道，可以實現目標物質的快速傳輸和高效分離。目前，用於納濾領域的2D膜主要由石墨烯、石墨烯衍生物、過渡金屬鹵化物等納米片組裝而成。相較於傳統的聚合物基納濾膜，2D膜的通量明顯提升。但是2D膜中的傳輸通道依附納米片而存在，傳輸通道較長限制了水通量的進一步提升。g-C

₃N₄是一種類石墨烯的2D材料，並且片層內具有豐富的三角納米孔。已有研究表明，由g-C₃N₄納米片組裝而成的二維通道可以允許水分子在層間進行無摩擦運動，且平面內的三角納米孔提供了額外的水分子傳輸通道，有望實現水分子的快速運輸。然而，實驗測定g-C₃N₄膜的水通量甚至小於由緻密納米片構成的2D膜。

近日，合肥工業大學冉瑾副研究員、中國科學技術大學徐銅文教授團隊深入分析g-C₃N₄基2D膜水通量過低的原因，認為其狹小的層間通道（0.32 nm）不利於水分子的快速運動和傳遞。以往研究也證明，儘管水分子在石墨烯層間可以暢通無阻的傳輸，但純石墨烯膜水通量也較低，而修飾後的氧化石墨烯膜具有更高的水通量。這主要是由於氧化區域可以打開層間，使氧化石墨烯膜具有更寬的水傳輸通道。受到氧化石墨烯結構的啟發，該團隊通過插層具有強酸性功能基團的磺化有機分子及聚合物，來打開g-C₃N₄膜層間通道。

選擇磺化有機分子及聚合物來改性g-C₃N₄膜主要基於兩點考慮：（1）磺酸基團在有機酸中具有較強的酸性，有望成功進入g-C₃N₄膜層間；（2）磺酸基團可以與g-C₃N₄納米片上的鹼性位點發生酸鹼作用，以保證g-C₃N₄膜具有優異的穩定性。X射線衍射數據表明改性後的g-C₃N₄膜晶間距相較於純g-C₃N₄膜晶間距增加了0.1 nm，證明了磺化物質可以打開g-C₃N₄膜層間通道。進一步，分子力學模擬表明在插層分子附近的層間通道是晶間距的兩倍，如此大的層間距可以實現水分子的快速運輸。同時，紅外、紫外等光譜數據證實了磺酸基團可與g-C

₃N₄上的鹼性基團發生酸鹼作用。

納濾實驗證明，相較於純g-C₃N₄膜，改性後的g-C₃N₄膜的水通量提高了兩個數量級，並且具有與純g-C₃N₄膜同等優異的截留性能。其中，磺化聚苯醚插層的g-C₃N₄膜水通量高達8867 L h^-1m^-2 bar^-1，高於以往報道的氧化石墨烯、MXene等納米片構成的2D膜。並且，改性後的2D膜通道在酸性、鹼性和高壓環境中表現出了優異的穩定性。在多次循環測試中，性能也保持了極高的穩定性。該研究對於開發高通量、高穩定性的2D膜提供了新思路。