Science里程碑的成果,第一作者涉嫌造假諾獎獲得者的文章被撤稿

碳氫鍵(C‒H)功能化的主要挑戰是精確控制催化劑在反應發生的位置。2019年3月10日,加利福尼亞理工學院Frances H. Arnold團隊(2018年化學諾貝爾獎獲得者)在

Science 發表題為“Site-selective enzymatic C‒H amidation for synthesis of diverse lactams”的研究論文,該報告了工程化的細胞色素P450酶,它們執行前所未有的對映選擇性C‒H酰胺化反應,並控制位點選擇性以多樣化地構建β-,γ-和δ-內酰胺,完全否定了C‒H鍵的固有反應性。 這種轉化效率極高(總轉換量高達1,020,000),並且選擇性高(區域選擇性高達25:1,選擇性高達97%),並且可以按製備規模輕鬆進行。

同時,Science 發表了題為“Remote control with engineered enzymes”的點評文章,指出這項工作清楚地證明了定向進化的能力,可以開發出具有高度可調的化學,區域和立體選擇性的C–H活化策略,可以從常見的起始原料中獲得各種手性內酰胺,這將有望改變生物催化產生內酰胺化合物,具有里程碑意義的成果。

但是,當通訊作者再次重複這些實驗,發現都是假的;然後仔細檢查了第一作者Inha Cho的實驗記錄,發現缺少同期條目和關鍵實驗的原始數據。近期,撤回了該文章。


Science里程碑的成果,第一作者涉嫌造假諾獎獲得者的文章被撤稿


碳氫鍵(C‒H)功能化的主要挑戰是精確控制催化劑在反應發生的位置。 在這項研究中,研究人員報告了工程化的細胞色素P450酶,它們執行前所未有的對映選擇性C‒H酰胺化反應,並控制位點選擇性以多樣化地構建β-,γ-和δ-內酰胺,完全否定了C‒H鍵的固有反應性。


在大腸桿菌細胞中表達的酶通過從自然界激發的酰基保護的異羥肟酸酯前體產生的與鐵結合的羰基氮反應基來完成這種非生物碳氮鍵的形成。 這種轉化效率極高(總轉換量高達1,020,000),並且選擇性高(區域選擇性高達25:1,選擇性高達97%),並且可以按製備規模輕鬆進行。


當作者重複這項工作時,這些酶不催化具有要求保護的活性和選擇性的反應。

然後仔細檢查了第一作者Inha Cho的實驗記錄,發現缺少同期條目和關鍵實驗的原始數據。在2020年1月2日,作者正在撤回了該論文。


參考消息:

https://science.sciencemag.org/content/364/6440/575?ijkey=67cc3f3fec602c872d990920cde478fd24cf7a49&keytype2=tf_ipsecsha

https://science.sciencemag.org/content/364/6440/529

https://science.sciencemag.org/content/early/2020/01/02/science.aba6100


分享到:


相關文章: