1943年11月22，开罗会议召开，这是第二次世界大战期间14次高峰会议之一。宋美龄身兼中国代表团顾问及蒋介石的翻译出席会议，展开了一场魅力外交。参加会议的有美国总统富兰克林-罗斯福、英国首相温斯顿-丘吉尔和中华民国国民政府主席兼国民政府军事委员会委员长蒋介石，会议结束后发表的《开罗宣言》中明确宣告：在战争结束后，日本必须将东北三省、台湾和澎湖列岛归还给中国，使朝鲜独立。
1943年盟军在各个战场取得一系列重大胜利。罗斯福希望及时召开美、英、苏、中四大国领袖会议，协调战时与战后的有关问题。因苏联尚未对日宣战，罗斯福只好将原计划改为美英中、美英苏两次三国首脑会晤。当时，宋美龄目疾未愈，是抱病参会的。会议期间，邱吉尔的私人医生莫兰为她检查身体，莫兰在日记中写道：“她不再年轻了，但她有一种高贵的气质，也有一些憔悴的魅力。”
三巨头高峰会上，宋美龄感觉翻译们的口译不够好，“无法转述委员长思想的全部意义”，每逢重要会谈，皆由宋美龄挑大梁，口译兼阐释，工作颇为辛苦。蒋介石在日记上写道：“此十小时间几无一息之暇，且时时皆聚精会神，未能有一语之松弛，故至十时已疲乏不堪，从未见其有如此情状也。”
在宋美龄毫无暇疵的英语的翻译下，蒋介石和罗斯福的对话是愉快的。丘吉尔抱怨：“英美代表团的对谈不幸被中国之情结搅乱，此情结复杂冗长而又无关大局……，我们希望劝说蒋及其妻去金字塔开心一下，等我们从德黑兰回来以后再谈的计划，皆成泡影。”
对于邱吉尔，宋美龄则表现出了她的优雅与幽默。蒋在日记上说：“宴会中邱氏与夫人谈笑，夫人亦以幽默言态应之”。邱吉尔问宋美龄：“夫人是否认为我是一个很老的人?”宋美龄回答：“我真的不知道。阁下相信殖民主义，我不相信。我认为阁下说的时候比做的时候要凶。”邱吉尔在回忆录中提及宋美龄写道：“可看出她是一个非常特殊亦极有魅力的人”。
开罗会议是男人的天下，惟独宋美龄“母仪开罗”，三巨头高峰会变成四巨头会议，官方照片即有三巨头与四巨头两种。有人说她的穿着、谈吐和举止是会场附近的金字塔和人面狮身像以外的最生动、鲜活的形象。图为1943年11月25日，中美英三国首脑在开罗会议期间在开罗的米纳饭店外合影。此为开罗会议的经典照片，被反复使用，也是中国在二战国际地位的象征。
《开罗宣言》于1943年11月26日定稿，在几天后的德黑兰会议上，经斯大林审定后向全世界公布。兹发表概括之声明如下：三国军事方面人员关于今后对日作战计划，已获得一致意见，我三大盟国决心以不松弛之压力从海陆空各方面加诸残暴之敌人，此项压力已经在增长之中。我三大盟国此次进行战争之目的，在于制止及惩罚日本之侵略，三国决不为自己图利，亦无拓展领土之意思。这便是《开罗宣言》的全文。
自蒋夫人访美以至开罗会议，中美关系之密切前所未有。中国在国际声望达到了抗战以来的最高峰，且被列为四强之一，中国抗战迈向了国际化。 1943年11月27日，蒋介石宋美龄夫妇在英国政府的安排下于开罗会议期间游览金字塔。
1943年11月30日，蒋介石和宋美龄刚刚参加完开罗会议，会上一致通过日本必须归还其占领中国的领土，这让蒋介石心满意足，能与罗斯福和丘吉尔会晤，他也过了一把巨头的瘾。在回国途中，蒋介石决定到中国驻印军的训练中心蓝姆伽基地视察，这是蒋介石唯一一次亲临蓝姆伽。
1943年12月，蒋介石宋美龄一行在参加完开罗会议回国途中，在位于印度东部的兰姆伽停留，检阅了在那裡由美国军官训练、装备美式武器的中国驻印军。中国驻印军的主力是中国远征军第一次远征缅甸完整退至印度，并解救了被日军包围的英国军队、西方记者和传教士500多人的新38师，这支英勇的部队由孙立人将军率领。
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