１８５６底，在殺掉韋昌輝和處死秦日綱後，洪秀全迎接石達開回天京。在眾人擁護之下，洪秀全因時就勢，封石達開為“電師通軍主將義王”，由“翼王”變為“義王”。
不過，洪秀全在迫不得已的情況下任用石達開，為掣肘石達開，洪秀全同時封自己的長兄洪仁發為安王，次兄洪仁達為福王。
而安、福二王心胸狹窄，眼光短淺，無能卻又固執。
石達開對安、福二王理政表現的昏庸深為不滿，對天王的猜疑更為不安，逐漸與洪秀全之間矛盾日益激化了，石達開最後被迫再次出走天京。
根據羅爾綱《太平天國史稿》記載：石達開的親信張遂謀曾向石達開獻策“廢天王於深宮，誅諸洪於列朝，然後請旨上帝……南面稱制”，以架空進而取代天王洪秀全，但石達開則回答：“予惟知效忠天王、守其臣節”。石達開最終還是選擇離開天京另謀發展。
１８５７年６月，譽滿天國的翼王，公開佈告：“重重生疑忌，一筆難盡陳”從天國總體分隔出去，遠走高飛。“用是自奮勵，出師再表真。”
石達開出走後，帶走大量的天國生力軍，天國面臨的是朝中無將國中無人的局面。清軍江南大營趁機再次圍困天京，相繼攻佔九江、德江。
儘管石達開與太平天國主體分離後，策應並有助天國一臂之力，但是“既鈍於漸、鈍於閩，入湘後又鈍於永、邙，鈍於寶慶，裹協之人，願從者漸少，且老。以為糧谷須攜，子藥須搬行，且疲於山谷之間。”（《駱秉章奏稿》）
１８６３年夏，石達開率數萬之眾，向大渡河進軍，準備攻佔富饒的兩蜀之地，以實現平素佔領長江上游的願望。
５月中旬，石達開率眾冒險深入越西山，直抵大渡河南岸的“紫打地”。當時大渡河北岸尚無官兵，但是當時已是五月，積雪開始融化，河水已經變得兇猛起來。從安順場渡河點渡河，如果有二百條船，一千六百個熟練的船伕的話，一天還能渡一萬人，但那地方很難擺下兩百隻船來。
石達開不得不在大渡河畔駐紮下來。
清軍趁機在大渡河南北兩岸增防，收買兩岸一帶的土司，用巨石木堵塞山路，切斷了太平軍的後路、糧道。
當時，石達開全軍面臨著巨大危險：前路阻於大渡河，左面受阻松林河，右面臨懸崖絕壁。根據《越西廳全志》載：“（石達開）進為河水阻隔不得渡，退無得食，出隊到各村各處買糧，山皆壁立。”
很快，聚集的清軍開始對石達開發起圍攻戰。據清代黃彭年《黎雅紀行》記載：“不數日，越西州知並參將楊應剛率師紮鐵宰口，阻其東路。總督駱秉章遣四川提督胡中和率師扎瀘江北岸，安慶垻總鎮唐汝耕率師扎洞河岸，知府秦步中率師扎楊四營。南字營遊擊王松林帶勇千餘扼其南路，王應元率藩守險要扼其西路，土司嶺承恩帶兵千餘扼其咽喉。”
石達開軍隊受到了四面圍攻，根據翼王在被捕後的自述中，我們可以瞭解到：“殺馬而食，繼以樹葉充飢，咀食盡。”“以箭縛書，隔河射投土司千戶王應元”借路，“拜請土司嶺承恩緩攻”，均失敗。自知陷入絕境後，石達開只能投降了。據《黎雅紀行》記載：“四川總督駱秉章遣越西參將楊應剛，勸石達開解甲歸田。謂大渡河天險，決無法渡，今既被圍，請釋兵柄，來共商善後。石達開見大勢已去，不得已輕騎前往，楊乃設伏於涼橋，遂被擒。”
一起被抓的有石達開五歲的兒子石定忠。他的死法據說有很多種，比如最熟悉就是清軍捉住後，再將他養大了也活剮三千刀，來源於駱秉章給朝廷的奏摺：“其子石定忠現年五歲，例應監禁，俟及歲時照例辦理。”
不過，這個說法難以讓人信服，因為史書上沒有這方面的記載，還有就是三年之後也就是1867年，駱秉章就去世了，哪裡還等得孩子長大？
不過有一點是可以肯定的，那就是石達開都被活剮三千刀，駱秉章不會給這個孩子活路的。
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